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PEM燃料电池内聚电解质及质子传导研究

贺红伟  
【摘要】:全球经济高速发展,可是快速发展带来的环境污染、能源危机给未来社会发展蒙上了一层阴影,目前全世界正在研究能取代石油的新能源。燃料电池是解决能源危机的一个方案,其中聚合物电解质燃料电池有高效节能、工作电流大、比功率高、比能量大、工作温度低、使用固体电解质膜、可以避免电解质腐蚀和工作稳定等优点,美国、加拿大、日本和德国等国家都在进行PEM燃料电池研究,并把它作为未来的电动能源。 目前主要有三种化学键合方法合成聚电解质,随着各种活性可控聚合反应技术(例如原子转移自由基聚合ATRP技术)的成功发现,使得精确控制合成不同纳米级别、结构及形状等参数的聚电解质成为可能。聚电解质成为了研究的热点,根据不同的原子类型,功能基团和主链侧链等合成的聚电解质功能各异。本文采用分子动力学方法研究了星形聚电解质支链数量和支链单体个数对星形聚电解质构象和性能的影响,以及溶剂中反离子化合价对星形聚电解质的影响,得到星形聚电解质的吸附能力与反离子化合价有关的结论。还讨论了两个星形聚电解质之间的相互作用力,发现星形聚电解质之间的排斥力与两星形聚电解质之间的距离以及反离子化合价有关。 聚电解质在溶剂中解离成带负电的聚电解质链和带正电的离子。根据混合热△Hm和混合熵△Sm的不同,溶液可以分成四种:(1)理想溶液;(2)正规溶液;(3)无热溶液;(4)不正规溶液。为了研究的方便,一般采用的聚电解质溶液都假定为第3类无热溶液;为了更实际准确的研究聚电解质在溶液中特性,应该讨论第4类溶液。在LJ势能函数中引入一个参数β,通过改变β的大小来调节溶剂的效应,结果显示随着β的增大,即溶剂由良溶剂不断变化为不良溶剂,星形聚电解质刷不断坍塌;同时发现Bjerrum长度对星形聚电解质构象有一定的影响,提高λB,星形聚电解质构象伸展能力下降,反离子的结合强度增强。 本文还引入了连续—粒子耦合多尺度算法,这种算法把系统分为采用分子动力学方法的粒子区域,采用NS方程的连续区域,以及粒子区域和连续区域之间的耦合区域。采用连续—粒子耦合算法研究接枝在壁表面的聚合物刷的剪切流动,分别研究Couette剪切流动和振荡剪切流动,得到聚合物刷对剪切流动起阻尼作用,而且聚合物刷垂直于剪切流动方向的速度变化形式跟剪切流动的形式有关系。 全氟磺酸型质子交换膜是目前燃料电池中最常用的质子交换膜,所以本文研究了全氟磺酸质子交换膜。给出了全氟磺酸质子交换膜聚合物链在三维空间的螺旋形结构,并发现氟碳主链在左视图中呈现圆柱形管道结构。讨论了磺酸基团侧链的长度和膜内水含量对质子交换膜质子传导的影响。 国内关于聚电解质的研究主要集中在合成和综述,本论文关于聚电解质研究填补了国内星形聚电解质模拟研究的空白,同时还引入了一种多尺度算法来讨论聚合物刷,最后从质子交换膜原子结构方面讨论质子在膜内的传导,为质子交换膜燃料电池的发展和应用提供了理论基础和技术支持,也为解决能源危机提供一定的基础。


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