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掺杂六铝酸盐催化剂上甲烷二氧化碳重整反应研究

李菁  
【摘要】:本论文采用高温硝酸盐分解法制备了一系列六铝酸盐催化剂,分别用XRD、TGA、DRS-UV-Vis、XPS、TEM、SEM等技术对催化剂的结构、性质进行了表征,并考察了催化剂对CH4-CO2重整制合成气反应的催化性能。主要包括: 1.制备了由过渡金属(Mn, Fe, Co, Ni, Cu)取代的LaXAl11O19-δ六铝酸盐催化剂,研究发现LaNiAl11O19-δ具有良好的催化活性和稳定性,同时具有很好的抗积碳能力。因此,将LaNiAl11O19-δ确定为本论文改进和修饰的基础催化剂。 2.通过碱土金属M (M= Ca, Mg, Sr)部分取代LaNiAl11O19-δ中的La3+制备了La0.8M0.2NiAl11O19-δ催化剂,考察了不同离子半径的碱土金属对催化剂La0.8M0.2NiAl11O19-δ的晶体结构、活性组分Ni0的分散度和催化性能等的影响,同时重点考察了La0.8M0.2NiAl11O19-δ催化剂在CO2-CH4重整反应中的抗积碳性能。 3.对于Zr部分取代La的La0.8ZrxtNiAl11O19-δ六铝酸盐催化剂,Zr4+离子的掺杂对活性中心Ni的价态产生了影响,Ni2+和Ni3+同时存在,Ni3+/Ni2+的比值决定了催化剂中活性中心Ni晶粒的分散度,而Ni3+/Ni2+的比值与Zr的掺杂量有关,因此Zr的掺杂对La0.8ZrxNiAl11O19-δ的催化性能产生了很大的影响,同时,本论文对重整反应的反应模型进行了初步的探索。


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