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分子能量耦合转移增强受激拉曼散射研究

房文汇  
【摘要】:激光的出现,使得经典的普通的拉曼散射获得了新的提高和发展.当激光功率提高时,在一定条件下,使某些介质的散射过程具有受激性质,这就是受激拉曼散射(Stimulated Raman Scattering-SRS).它扩大了相干光辐射的物理机制,丰富了受激发射的波长,开拓了强光与物质相互作用的又一新领域,提供了探索物质结构的新途径.受激拉曼散射效应是非线性光学中发现得最早、研究得最广泛的一种效应. 近年来,科研工作者为提高受激拉曼散射强度、降低受激拉曼散射阈值,使用了荧光增强微液滴中受激拉曼散射技术,成功的降低了受激拉曼散射阈值.我们课题组利用液芯光纤技术也获得了降低阈值、提高强度的结果.当将荧光种子与液芯光纤联用后,获得了大幅度降低阈值和多级受激拉曼散射的更好结果.科研工作者在不断的探索受激拉曼散射的增强方式的过程中,发现了费米共振的能量转移以及激光诱导等离子体都将对受激拉曼介质产生影响. 本论文依据受激拉曼散射的基本原理,研究了三种不同增强方式对受激拉曼散射的增强机制,即分子间费米共振增强、激光诱导等离子体增强以及荧光种子增强受激拉曼散射.我们分析了分子间能量的耦合和转移的物理过程,分析和完善了三种受激拉曼散射的增强机理,并进行了实验研究和验证,取得了以下的创新性成果: 1.甲苯和间二甲苯的分子间费米共振增强受激拉曼散射 分子间费米共振发生在振动能级相近,并且在正则坐标系内两分子势能存在相互影响的两个振动模式上,此振动一般为倍频或组合频,但也可以发生在两个基频之间. 分析了分子内和分子间费米共振的能量耦合和转移规律。首次利用分子间费米共振物理机制,将一种分子的振动模式能量转移给另一种分子的振动模式,增强了另一种分子振动模式的拉曼散射截面,而获得了分子弱振动模式的SRS.即利用甲苯的2920cm~(-1)和3058cm~(-1)模式与间二甲苯的2920cm~(-1)和3058cm~(-1)模式的分子间费米共振,使得甲苯的3058cm~(-1)模式能量转移给间二甲苯的3058cm~(-1)模式,而间二甲苯的2920cm~(-1)模式能量转移给甲苯的2920cm~(-1)模式.我们获得了甲苯的2920cm~(-1)模式和间二甲苯的3058cm~(-1)模式的SRS. 2.激光诱导等离子体增强苯和甲苯混合溶液的受激拉曼散射 研究了液体中激光诱导产生等离子体对C-H键的增强作用及混合溶液各溶剂浓度关系。获得了苯和甲苯溶液体积比为5:5和4:6的弱拉曼增益模式的C-H伸缩振动3060cm~(-1)线的SRS.其机理是激光诱导混合溶液产生等离子体的瞬态过程中,等离子体云中的同型二聚体阳离子(toluene-toluene)+、异型二聚体阳离子(benzene-toluene)+增强了苯的C-H振动散射截面,即3060cm~(-1)振动模式。也就是两种二聚体阳离子的C-H振动能量向苯的C-H振动转移,使得苯的散射能力增强,令弱拉曼增益模式的增益因子变大,进而产生了苯的C-H振动受激拉曼散射.由于产生的阳离子和电子在激光光场的作用下形成附加电场,此附加电场增强了苯的感生电偶极矩,也令苯的C-H振动受激拉曼散射容易产生. 3.荧光分子增强二硫化碳受激拉曼散射 荧光分子在浓度高时可以增强受激拉曼分子的拉曼增益因子,即可以指数的增强SRS;当浓度低时可以增强受激分子的初始量子噪声,即可以线性的增强SRS.其原理是荧光分子能量转移给受激拉曼分子,使其受激拉曼强度增加,阈值减小。研究和选用了荧光谱带宽、三阶非线性系数大的生物类多烯链状分子all-trans-β-carotene做为荧光物质,又采用液芯光纤技术,极大的降低了CS_2等液体受激拉曼阈值,用0.86mJ激光能量就获得了七级SRS. 这三种增强方式,实质都是两种拉曼介质或荧光分子与拉曼介质之间的能量耦合和转移.转移的结果使得受激拉曼介质的初始拉曼量子噪声增强、或者使拉曼介质的三阶非线性系数增大,导致了受激阈值的降低和受激辐射强度的增强.这为利用受激拉曼散射手段研究分子间相互作用以及分析分子结构有着很好的应用前景、也为受激拉曼散射研究和应用提供了参考资料.


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