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分子在强飞秒激光场中的光电子动量谱及解离性电离研究

王春成  
【摘要】:原子和分子与超快强激光场作用,呈现出的多光子电离,阈上电离以及双电离或多次电离等新奇的现象吸引了广泛的关注。实验上直接测量的分子的场致光电子动量谱,已经成为探索分子强场电离现象的重要工具。另外,符合测量技术在探测分子的解离双电离现象中表现出了得天独厚的优势。本论文中第一部分展示了乙烯分子(C_2H_4),乙烷分子(C_2H_6),苯分子(C_6H_6)和水分子(H2O)在超快强激光场中产生的光电子的二维动量分布,第二部分主要利用符合动量成像方法研究了甲酸分子的解离性电离现象,论文的最后部分将就反应显微成像谱仪(reaction-microscope)的原理、技术和应用做一介绍。这三部分工作的主要结果摘要如下。 1.实验上利用电子飞行时间谱仪结合匀速改变激光偏振方向的方法测量了乙烯分子,乙烷分子和苯分子在强飞秒激光场中产生的重散射光电子谱(RescatteringPhotoelectron Spectroscopy, RPS)。根据Lin发展的QRS(quantitative rescattering)理论,我们从实验得到的RPS中提取了自由电子被部分准直(partially aligned)的母体离子弹性散射后的大角度离子-电子弹性微分散射截面(Differential CrossSections, DCSs)。乙烯的DCSs在返回电子动量范围0.55a.u.~0.8a.u.内呈现平滑的分布,而在0.8a.u.~1.05a.u.的范围内则过渡为在激光偏振方向有最大值。我们应用从头算理论,结合利用弱场渐进理论(weak-field asymptotic theory)计算的角度依赖的电离速率,独立的计算了部分准直的乙烯离子-自由电子的DCSs,计算结果很好的重现了实验结果,证明了从RPS中提取的乙烯离子-自由电子DCSs是准确的,采用的方法是可信赖的。实验结果表明DCSs展现了对角度相关的分子电离速率的明显依赖,说明这种方法在未对母体分子单独进行准直操作的情况下获取了分子在强场中的电离速率的角度依赖关系。同时计算了分子坐标下的DCSs(MFDCSs),不同的电子入射角导致不同的散射电子分布,这很好的解释了电子动量从低到高变化下不同的DCSs的分布。实验上萃取了返回电子动量在0.55a.u.~1.15a.u.范围内的的部分准直的乙烷离子-电子弹性DCSs,此DCSs分布与乙烯分子不同,在整个动量范围内,DCSs均在激光偏振方向有最大值,定性的分析认为这种DCSs的分布是简并的最高占据轨道(HOMO)和HOMO-1对RPS的共同贡献导致的。我们第一次在实验上测量了环状分子苯的二维RPS分布,并从RPS中提取了部分准直的苯离子-电子的DCSs,随着返回电子动量在0.65a.u.~0.9a.u.范围内增加,对应的DCSs的最小值分布从180°(0.65a.u.)逐渐变为110°(0.9a.u.)。此种分布可能源于苯分子HOMO的型轨道所导致的干涉相消效应。综合乙烯,乙烷及苯的离子-电子DCSs的分布,证明了我们所用的方法可以成功扩展到复杂的分子体系中,并且与HOMO(或者HOMO-1)的对称性密切相关。这些工作为利用RPS方法对复杂分子体系进行自成像进行了的探索。 实验研究了乙烯分子,乙烷分子及水分子的低阶ATI电子的动量分布。我们主要分析每个ATI峰的角分布中出现的最大值和最小值交替出现的被称为jets-like结构的分布。乙烯分子的ATI电子动量角分布中呈现出清晰的jets-like结构,我们认为以高里德堡态为中间态的共振电离过程(e.g.(8+1))导致了此jets-like结构产生,同时在较高光强下出现了共振电离通道转移现象。乙烷分子的低阶ATI电子角分布呈现复杂的分布,没有清晰的jets-like结构出现,证明在同一光强下乙烷阈上电离过程中同时存在两个能量相近的共振电离通道。水分子的低阶ATI电子动量分布中出现了两系列独立的ATI能谱峰,每个能谱峰对应电子的角分布都包含清晰的jets-like结构,在实验上确定了角分布中最大值(jets)的数目。实验发现每多吸收一个光子,对应能谱峰中的jets数目就增加一个,但是两系列中的初始峰的jets数目不同。此现象可以利用微扰理论解释,定性上认为分别通过具有不同量子数的两个高里德堡态作为中间态进行的共振电离导致了这两系列ATI电子角分布的jets-like结构的分布特征。 2.利用离子飞行时间谱仪结合位置灵敏探测器组成的符合测量设备,研究了甲酸分子在强激光场中的解离单电离及解离双电离现象。从离子-离子符合动量谱中,我们提取出了甲酸分子的主要的双体解离通道,在实验光强范围内,通过分析经库仑爆炸产生的离子对(OH~++HCO~+)的离子产率和动能释放的激光偏振依赖和光强依赖关系,确定了甲酸分子的双电离机制是在特殊位置Rc处发生的共振增强连续双电离机制。实验上确定了在甲酸分子的强场电离过程中存在包含氢转移过程的解离双电离通道。另外,研究了来自于解离单电离过程的OH~+和HCO~+的离子产率的光强依赖关系,验证了OH~+和HCO~+来自于一价母体离子不同的激发态。文中展示了通过解离性单电离和解离性双电离过程产生的离子碎片的角分布,它们呈现出的各向异性的角分布主要源于分子电离速率的角度依赖关系。 3.在本论文的第三章中详细描述了新搭建的反应显微成像谱仪的原理,技术和应用。利用此谱仪测量了惰性气体原子的离子和电子成像,说明了谱仪的各项性能能够满足实验要求。利用离子-电子符合测量方法,研究了乙烷分子在强飞秒激光场中的电离解离行为,确定了乙烷分子的主要的双体解离通道,并根据离子对的动能释放完成了离子能谱标定。


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