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油页岩热解过程分子模拟及实验研究

茹鑫  
【摘要】:随着全球能源消耗的快速增长,许多国家把油页岩资源作为一种重要的石油替代能源,因其巨大的储量和多元的开发利用方式,已成为各国能源发展战略的重心。油页岩又称油母页岩,是一种富含有机质的低热值固体燃料,生油有机质经过干馏热解可以转化为页岩油和热解气。油页岩中的生油母质具有复杂的大分子有机结构,其在干馏热解过程中与伴生矿物质有密切的相互作用关系,单一实验技术的研究手段已经很难准确推断和描述干馏产物组成、性质和工艺参数。 油页岩干馏热解规律对油页岩矿物资源的开发利用具有重要意义,近年来随着计算机技术和理论化学的发展,分子模拟已在能源领域的研究中发挥着重要作用。本论文采用实验和分子模拟相结合的方法,对油页岩的生油有机质进行了系统研究,探索了干馏过程中矿物质与干酪根以及其裂解产物之间的作用关系,进而得到了产物生成规律和提高生油有机质转化率的矿物特性。主要包括以下研究内容: 1.利用多种实验表征手段研究了油页岩中生油母质的结构特征和理化性能。采用裂解气相色谱与质谱联用技术、固体核磁等先进表征手段对干酪根的分子结构特征进行了系统研究;并采用热分析技术和比重瓶法对其理化性能进行分析,为研究油页岩性质提供了新的方法。 2.利用计算机模拟技术将特征片段重组得到了平均分子模型,对分子模型进行了校正和评价,为干酪根的理论研究奠定了基础;并通过量子化学计算,得到电荷分布和相关化学键序,推测出干酪根热解产物生成规律,对油气生成研究具有指导意义。 3.利用自制的实验干馏装置研究了四种伴生矿物在干馏过程中对有机质转化率、结焦率等参数的影响,探讨了矿物存在的情况下干酪根的热解行为,从而得到油页岩干馏热解规律。实验结果表明蒙脱石和石膏对干酪根分解有催化作用,可以降低结焦率,并可提高油气品质,对于提高油页岩干馏效率和降低成本都是有实际意义的。 4.将计算机模拟技术应用于干馏过程中热解产物(热解气和液态油类物质)与矿物之间作用关系的研究中,研究了甲烷气体在矿物表面模型的吸附位置、吸附等温线、动力学和吸附热等性质;从微观角度解释了干馏热解气的吸附和扩散性质以及矿物质对热解产物组成的影响,对深入理解干馏热解过程和提高油气产率有一定指导作用。


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