收藏本站
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

高压下硅—氢体系和单质钙的结构与性质的理论研究

崔文文  
【摘要】:超导电性自1991年被荷兰科学家卡末林—昂内斯发现以来就广受关注,长期以来探索超导电性的产生机理与发现新型超导材料一直是凝聚态物理研究的重要内容。成功的解释了常规超导体微观超导机制的BCS理论现已成为超导科学的经典理论,它为预测新型超导材料提供了重要的理论基础。依据BCS理论,德拜温度高,元素质量较轻的材料可能具有较高的超导转变温度,故而氢和富氢金属化合物的压致金属化和超导电性成为凝聚态物理研究的热点问题。在工作(一)中,我们利用CALYPSO结构预测软件,深入研究了第IV主族硅-氢体系高压下的结构稳定性、结构相变、金属化、电子性质、电子-声子相互作用、超导电性等性质,具体内容如下: 1)2008年德国的Eremets教授等人报道称硅烷(SiH4)在50-60万大气压下发生金属化,并且在96万大气压时超导温度达到17.5K。该发现引起了人们对硅-氢体系(例如:硅烷、硅乙烷等)的广泛兴趣。目前,不同的理论研究分别预测了许多超导新相,然而,硅烷与硅乙烷的高压相变序列却存在较大争议。我们利用CALYPSO结构预测方法和软件包对硅-氢体系进行了系统的结构搜索,发现在240万大气压下,硅烷会相变到一个新的三方金属结构(P-3),该结构单包内含有25个原子,部分氢元素以氢分子形式存在,该结构为超导体,超导温度在300万大气压下达到32K。此外,通过构建硅-氢体系的高压相图我们还发现硅烷是整个压力区间最稳定的化合物,而硅乙烷不存在稳定的压力区间,据此我们推测高压下硅乙烷会分解为硅烷与硅。 早在1984年,实验上就已经确定碱金属钙(Ca)的相III是简单立方(SC)结构,但是最近半局域近似的密度泛函理论计算显示SC动力学是不稳定的;此外,在实验上相III存在的区间内,计算的SC相的能量却高于理论上的另一个结构I41/amd,而此结构在实验上却从未被发现过。这些计算结果使得研究者们对SC相的合理性产生了很大的争议,实验研究者们试图发现理论上提到的I41/amd相,而理论学家则力图解释为什么SC相出现虚频和能量偏高的问题。工作(二)我们主要是采用更加准确的交换关联HSE和PBE0重现检验了一下SC相的合理性,具体内容如下: 2)我们利用HSE和PBE0做了更加精确的DFT计算,研究了Ca的总能,电子能带结构和动力学性质。结果表明在33万大气压以上,SC相为已知的所有相中热力学最稳定的,其动力学也是稳定的。杂化泛函计算显示之前争议较大的I41/amd相是Ca的高压相,但仅存在于28-33万大气压这个狭窄的压力区间。这支持John等人的实验上发现,即Ca在进入SC相之前会先相变到另一个稳定压力范围很小的相III',我们通过理论与实验XRD对比研究进一步确认该III'相就是理论上一直提到的I41/amd相。此外,之前有实验研究者认为低温下相III并非SC结构,而是一个由SC结构扭曲而成的Cmmm结构,然而理论模拟却表明该结构晶格动力学不稳定。为探索Cmmm结构存在的可能性,我们基于杂化泛函理论研究了它的能量和晶格动力学性质。我们发现Cmmm相的声子谱没有虚频,推翻了之前Cmmm晶格动力学不稳定的结论,并且在研究的压力区间(30-50万大气压)其能量仅比SC相高了大约2meV/atom,不能排除其存在的可能性。此研究表明精确的交换关联在Ca的高压研究中十分重要。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 顾惠成,陈良辰,鲍忠兴,李凤英;Pb_(0.8)Sn_(0.2)Te晶体高压相变的X射线衍射研究[J];高压物理学报;1996年03期
2 熊大和,王积方;氧化钴(CoO)等温压缩及高压相变[J];科学通报;1991年22期
3 潘海波;石英-α型SiO_2高压相变的分子动力学研究[J];矿物学报;2001年03期
4 熊大和,E.C.Ming,M.H.Manghnani;钙钛矿(CaTiO_3)高压相变及等温压缩[J];高压物理学报;1988年01期
5 熊大和,王振杰;钇铝石榴石晶体高压相变研究[J];地质科学;1988年03期
6 熊大和;氧化镍(绿镍矿)等温压缩及高压相变研究[J];高压物理学报;1991年03期
7 翁克难;铝硅酸盐钙钛矿的晶格参数[J];高压物理学报;1987年02期
8 王汝成;陈新洪;;TiO_2的同质多象变体的拉曼光谱特征和高压相变研究[J];南京大学学报(自然科学版);1993年02期
9 徐桦;材料高压下相变的可逆转性研究[J];常熟高专学报;2000年04期
10 蓝国祥;林远坤;王华馥;徐知三;盛蓉生;;C_(60)高压相变的拉曼光谱研究[J];光散射学报;1992年02期
11 吴宝嘉;;硒化锌的高压相变研究[J];延边大学学报(自然科学版);2008年02期
12 胡静竹,唐汝明;CdTe的状态方程及其高压相变[J];高压物理学报;1988年01期
13 潘海波,末松久幸,山内尚雄;α-quartz型GeO_2高压相变的分子动力学研究[J];化学物理学报;2000年06期
14 赵衍辉;马艳梅;彭刚;崔启良;;β-Ga_2O_3的高压原位拉曼光谱[J];吉林大学学报(理学版);2009年03期
15 李全;马琰铭;;高压下轻元素单质的结构相变[J];化学进展;2011年05期
16 胡静竹,唐汝明,徐济安;金刚石压砧高压装置及I_2和S高压相变的观察[J];物理学报;1980年10期
17 张静武 ,缑慧阳 ,郑飞 ,张新宇 ,张湘义;冷轧低碳钢高压相变组织的透射电镜分析[J];高压物理学报;2004年02期
18 蔡建臻;朱宏伟;吴德海;刘峰;吕力;;单壁碳纳米管微分电导在高压和强磁场下的实验研究[J];物理学报;2006年12期
19 金弼,朱宰万;高压下的Ge和Si的相变[J];高压物理学报;1987年01期
20 林远坤,蓝国祥,王华馥;β—BaB_2O_4晶体高压相变的拉曼光谱研究[J];化学物理学报;1993年03期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 王藩侯;黄多辉;;Mo和Ta的高压相变、弹性常数及热力学性质研究[A];第十六届全国原子与分子物理学术会议论文摘要集[C];2011年
2 李俊;周显明;梁万珍;经福谦;;LiTaO_3晶体高压结构相变的理论研究[A];第四届全国爆炸力学实验技术学术会议论文集[C];2006年
3 李俊;周显明;李加波;李赛男;祝文军;王翔;经福谦;;Z切LiTaO_3单晶的冲击相变[A];中国工程物理研究院科技年报(2008年版)[C];2009年
4 潘跃武;曲胜春;崔启良;高春晓;邹广田;;不同粒度纳米晶硫化锌的高压相变研究[A];第十二届全国相图学术会议论文集[C];2004年
5 马桂存;;凝聚态材料冷能冷压的量子蒙特卡罗计算[A];中国工程物理研究院科技年报(1999)[C];1999年
6 谢先德;陈鸣;;矿物在静、动态高压下相变P-T历史的比较研究[A];2005年全国矿物科学与工程学术会议论文集[C];2005年
7 刘强;金振民;;大别山超高压多硅白云母榴辉岩脱水熔融实验研究[A];2006年全国岩石学与地球动力学研讨会论文摘要集[C];2006年
8 谢先德;陈鸣;;极端高压下矿物的相变特征及p-t历史研究[A];中国矿物岩石地球化学学会第十届学术年会论文集[C];2005年
9 李小成;吕晋军;高飞;杨生荣;;单晶硅摩擦致相变的SEM研究[A];第十三届全国电子显微学会议论文集[C];2004年
10 李牧;赵祥杰;袁红;翁继东;赵剑衡;孙承纬;;激光驱动准等熵压缩实验[A];第十二届全国实验力学学术会议论文摘要集[C];2009年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 姜树清;典型含氢小分子联氨及联氨盐的高压实验研究[D];吉林大学;2014年
2 李守瑞;高压下超分子组装及其在能源材料中的应用[D];吉林大学;2014年
3 邹永刚;豆荚结构碳纳米材料Peapod(C_(60)@SWNTs)的制备及其结构和高压相变研究[D];吉林大学;2009年
4 吕梦雅;压力下硅、锗及其合金结构与电子性质的计算机模拟[D];燕山大学;2006年
5 田宝丽;钛酸盐纳米管的结构稳定性和光学特性研究[D];吉林大学;2009年
6 向士凯;金属铝、铜、铂和锂高压物理性质的从头计算[D];中国工程物理研究院;2006年
7 刘艳辉;固态氧高压相变的第一性原理研究[D];吉林大学;2008年
8 徐瑛;硼化钇和碘化铯高压理论研究[D];吉林大学;2009年
9 何燕;半导体材料的磁性及高压相变的研究[D];浙江大学;2010年
10 王保田;重金属及其氧化物高压相变的第一性原理研究[D];山西大学;2011年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 胡廷静;金刚石对顶砧上原位霍尔效应测量方法[D];吉林大学;2008年
2 彭亚茹;硫酸铅的高压研究[D];吉林大学;2008年
3 朱春野;三元碱金属氢化物高压相变的第一性原理研究[D];延边大学;2011年
4 崔文文;高压下硅—氢体系和单质钙的结构与性质的理论研究[D];吉林大学;2014年
5 汪连城;高压下硫化氢体系结构和动力学性质的从头算分子动力学研究[D];吉林大学;2007年
6 李印威;高压下氢化钙和氧化锡结构相变的第一性原理研究[D];吉林大学;2008年
7 高伟吉;MgZnO电子结构及ZnO高压相变的第一性原理研究[D];东北师范大学;2009年
8 张红;MO_2(M=Ti,Zr,Mn)的高温高压相变研究[D];中国科学院研究生院(广州地球化学研究所);2006年
9 方华为;高温高压处理对ZnO纳米晶微观结构和压敏特性的影响[D];武汉理工大学;2007年
10 张珺;高压处理对ZnO纳米晶形貌和电学性质的影响[D];武汉理工大学;2008年
中国重要报纸全文数据库 前1条
1 李洁尉;发现一种未知矿物[N];广东科技报;2003年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978