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双掺杂Ba(Sr)TiO_3陶瓷的极化机制与介电弛豫研究

刘军伟  
【摘要】:BaTiO_3和SrTiO_3在现代电子器件中有着重要应用,掺杂可进一步优化其电学性能,扩展其应用领域。近年来,随着对掺杂钛酸盐的深入研究,人们还发现其存在着巨介电常数和介电弛豫现象。巨介电常数首先在CaCu_3Ti_4O_(12)中被观察到,进而人们发现许多过渡金属氧化物均表现出巨介电常数。这些巨介电常数材料不同于传统铁电材料,它具有良好的温度和频率稳定性以及非欧姆效应等特点,但也存在着损耗较大等缺点。关于BaTiO_3和SrTiO_3陶瓷的巨介电常数来源,既有非本征的界面空间电荷极化解释,也有本征的电荷跳跃极化模型,目前还没有统一的结论。本文利用固相反应法制备了具有不同电荷补偿机制的双掺杂BaTiO_3和SrTiO_3陶瓷,对其结构、价态、极化类型、介电弛豫和导电机制等性质进行了研究,探讨了非本征界面极化与本征电荷输运的关系,并对不同频率范围内的极化类型进行了区分,指出了离子位移极化和电荷跳跃过程对BaTiO_3和SrTiO_3介电常数的贡献。主要内容分为以下几部分:一、利用X射线衍射和拉曼光谱对陶瓷BaTi_(0.7)(Cu_(0.1)Nb_(0.2))O_3的结构进行了分析,由于离子半径失配及Cu~(2+)的Jahn–Teller效应,晶格存在高度畸变,并导致电荷局域化。局域化电荷与畸变晶格共同作用形成的极化子在Cu离子不同价态间跳跃时,导致了变程跳跃导电,与电子顺磁共振谱的分析结果一致。介电弛豫与电导具有相同的温度演化规律,二者均来自于电荷的跳跃过程。利用复阻抗谱分析了陶瓷样品的电学响应,结合施加偏压以及改变电极类型等实验,区分了晶粒、晶界和电极的贡献,晶界响应在高温范围比较显著。对比相同含量的Mg/Nb共掺杂BaTiO_3样品发现,高电导晶粒和界面极化对巨介电常数的形成均有影响。二、Sr取代部分Ba离子导致BaTi_(0.7)(Cu_(0.1)Nb_(0.2))O_3的高频和低频介电常数均明显下降,介电损耗也逐渐降低。随着Sr含量增加,晶粒的电阻逐渐增加,具有长程跳跃的电荷变少,导致样品界面极化强度降低,可能与掺杂导致的样品更大的晶格畸变有关。三、不同含量Cu/Nb共掺杂SrTiO_3陶瓷具有立方畸变结构,变程跳跃仍然是电子的最优输运方式,介电弛豫和电导具有相同的温度变化规律。高频介电常数随温度升高而降低,主要与SrTiO_3晶格的离子位移极化有关;低频介电常数主要为空间电荷极化贡献,随温度升高而增大。随着Cu/Nb含量增加,离子位移极化被破坏,导致高频介电常数逐渐下降,同时晶粒电阻和电容均减小,晶界电阻减小但电容增大,证实晶界处空间电荷极化来源于晶粒中的运动电荷。激活能并未随掺杂量增加而减小,可能与高掺杂造成的更大晶格畸变有关。四、Mg/Nb共掺杂BaTiO_3陶瓷BaTi(1-3_(x))(Mg_xNb_(2x))O_3具有比纯BaTiO_3还高的电阻,说明非变价的Mg离子促进了电荷补偿,导致载流子局域化。由于运动电荷数量较小,样品在低频范围内虽然具有介电平台,但介电常数较小。与纯BaTiO_3及Cu/Nb掺杂BaTiO_3对比发现,高频介电常数是离子极化和电荷跳跃极化共同作用的结果。低掺杂量样品中,低频介电常数随温度升高而降低反映了较大的离子位移极化率,随着Mg/Nb含量增加,样品电导增大,空间电荷极化超过离子位移极化而占主要地位。对低温介电弛豫规律和缺陷化学的分析表明,弛豫和电导过程源于电子在Ti离子不同价态间的跳跃过程。五、La/Cu共掺杂对BaTiO_3陶瓷的晶体结构的影响小于Cu/Nb共掺杂,在同等含量情况下,Ti位掺杂有助于样品向立方相转变。低温高频的弛豫峰位对数值与T~(-1/4)成线性关系,与晶粒中电荷的变程跳跃行为一致。与BaTi_(0.7)(Cu_(0.1)Nb_(0.2))O_3对比,Ba_(0.8)La_(0.2)Ti_(0.9)Cu_(0.1)O_3具有更小的低频介电常数和更大的电阻,这主要是由于2La_(Ba)-Cu?_(Ti)缺陷复合体的形成造成晶粒中运动电荷较少,从而造成空间电荷极化的介电常数较小。


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