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疏水SiO_2气凝胶对地下水中有机污染物的吸附性能研究

魏涛  
【摘要】:近年来,地下水作为重要的水资源遭受污染日益严重,检出多达44种有机污染物,其中非水相液体有机物(NAPLs),在高浓度污染区域以自由相、溶解相及残余相形式存在,自由相有机污染物会持续迁移扩散,成为地下水长期污染源。疏水改性SiO_2气凝胶因低密度,高孔隙率,高表面积等特性,吸附效果优异,尤其是作为一种“吸油海绵”常被用于溢油清理,所以针对其对NAPL相有机物优异的吸附效果,可将其作为吸附材料对高浓度有机污染源区的自由相有机物进行吸附阻截。本文主要以正硅酸四乙酯为原料,通过溶胶-凝胶法制备了两种疏水性SiO_2气凝胶,一种为常用疏水改性剂三甲基氯硅烷改性的气凝胶,一种为针对芳香化合物的N-苯基-3胺基丙基三甲氧基硅烷改性的气凝胶。用两种疏水SiO_2气凝胶吸附NAPL相有机物苯及硝基苯,研究吸附过程、吸附动力学及吸附机理。然后研究了其对溶解相条件下的有机污染物苯、硝基苯及萘的吸附效果。最后将疏水SiO_2气凝胶作为悬挂式可渗透反应屏障的填充吸附材料进行模拟槽实验,证明其吸附阻截自由相NAPL的可行性。实验结果得出如下结论:(1)实验制备了两种疏水SiO_2气凝胶,甲基SiO_2气凝胶比表面积为502.15 m~2/g,孔径尺寸主要分布在10-30 nm之间,平均孔径19.21 nm,左接触角157.39°,右接触角156.94°。苯胺基SiO_2气凝胶469.21 m~2/g,孔径尺寸主要分布在4-8 nm之间,平均孔径6.31 nm,左接触角122.64°,右接触角121.94°。两种气凝胶成功疏水改性且都是疏水性表面。(2)在吸附NAPL相有机物的实验中,气凝胶通过内部孔隙产生毛细作用力和有机物渗透驱动力进行吸附。甲基SiO_2气凝胶吸附苯和硝基苯的量可达到10.50 g/g,14.39 g/g。苯胺基SiO_2气凝胶对苯和硝基苯的吸附量为8.53 g/g,11.66 g/g。疏水SiO_2气凝胶对于NAPL相有机物吸附重量能达到其自身重量的十几倍,吸附过程快速且高效,改性剂浓度越大,材料表面疏水程度越强,吸附NAPL相有机物能力更强。实验数据更好的拟合拟二级动力学模型,吸收过程包括两个步骤,由于气凝胶的孔隙结构其在接触有机物后立即产生大量的快速吸收过程,和随后的缓慢平衡过程即孔隙内部NAPL相有机物的逐步运移过程。(3)两种疏水SiO_2气凝胶均可吸附溶解相污染物苯、硝基苯和萘,甲基SiO_2气凝胶对三种有机物的吸附容量实验条件下达182.33 mg/g,223.17 mg/g,5.12 mg/g。苯胺基SiO_2气凝胶对苯、硝基苯及萘三种有机物的吸附容量分别为206.33 mg/g,286.51 mg/g,5.69 mg/g。吸附率萘硝基苯苯,所以疏水SiO_2气凝胶对于大分子多环芳烃类污染物吸附效果更佳。苯胺基SiO_2气凝胶对有机物的吸附效果比甲基SiO_2气凝胶效果好,对萘的吸附率可达到99%以上,说明选择N-苯基-3胺基丙基三甲氧基硅烷改性气凝胶针对芳香类污染物有更好的吸附性能。吸附过程符合Freundlich吸附模型和拟二级动力学模型,吸附过程自发进行。(4)在实验模拟的渗流槽中,模拟注入了60 mL柴油,设置疏水SiO_2气凝胶悬挂式PRB后,柴油通过毛细作用力和水动力迁移并快速被吸附到SiO_2气凝胶中,填充的SiO_2气凝胶5.66 g吸收了约46 mL的柴油,48 h气凝胶吸附了约总泄漏量的76.67%,表明其良好的吸附能力。实验过程SiO_2气凝胶因很强的吸附能力和快速的吸附速率,将柴油吸附到PRB填料中,达到吸附阻截的目的,证明了将疏水SiO_2气凝胶作为高浓度污染源区的吸附阻截自由相NAPL材料可行性。


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