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钾离子电池正极材料的制备及其性能和应用研究

朱云海  
【摘要】:随着工业的快速发展,全球能源需求日益剧增,而传统化石燃料的供应面临着气候、环境、资源方面的挑战,难以为继。开发清洁可再生能源是解决全球能源危机核心战略,而实现清洁能源发电并网的关键是开发大规模储能系统。传统的锂离子电池受其成本和安全性能等方面的影响无法满足大规模储能系统的需求,开发低成本、高效率的新型离子电池对于清洁能源的利用意义重大。近期,研究者发现石墨能够实现电化学储钾,这一现象的发现使得钾离子电池体系引起了人们的关注。因其资源丰富、成本低等优势,钾离子电池被认为是实现大规模储能的最具前景的二次电池之一。由于石墨负极已经在钾离子电池中成功应用,现阶段钾离子电池研发的重心是设计合适的正极材料。在正极材料中往往发生的是离子嵌入式反应,而钾离子的半径和原子量较大,其在常规宿主材料内部嵌入/脱出的过程中会引起宿主材料的结构畸变乃至坍塌,导致材料的容量低、循环寿命短、倍率性能差,严重限制了钾离子电池的性能。因此,在钾离子电池发展的初级阶段,开发低成本、高容量、循环稳定的正极材料对于钾离子电池的实际应用具有深远的意义和研究价值。本论文工作以大层间距和大框架结构的化合物为研究对象,探索其在钾离子电池中的性能和储存机制并提出改善性能的方法。研究工作主要集中在以下几个方面:1.为提高钾离子电池的容量和倍率性能,重构结构紧凑的α-V2O5,在其晶体结构内部创造丰富的钾离子存储位点和扩散通道。通过化学预嵌入的方式实现了结构紧凑的α-V2O5的重构,合成了具备大层间距、双层结构的δ-K0.51V2O5,在其V-O层间创造了丰富的钾离子存储位点,实现了钒基氧化物的高容量。同时δ-K0.51V2O5特殊形貌和特定的生长取向不但降低了钾离子的迁移能垒而且缩短钾离子在体相材料内部的扩散距离,实现了钒基氧化物的高倍率。此外,结合非原位测试方法,深入分析了该材料的电化学反应机制,在嵌钾的过程中,该材料依次经历固溶反应、相转变反应和固溶反应。最后,基于该材料和石墨组装的钾离子全电池,实现了高的能量密度(238 Wh kg-1)和功率密度(5480 W kg-1)。2.为提高钾离子电池倍率性能和长循环稳定性,构建双导电层结构的普鲁士蓝基一体化电极。以腐蚀不锈钢为原料,在弱酸性条件下溶解不锈钢的腐蚀层,缓慢释放三价铁离子等金属阳离子。产生的三价铁离子与溶液中亚铁氰根离子发生沉淀反应,在不锈钢基底表面原位生长普鲁士蓝纳米粒子,实现了活性物质与导电基底之间紧密的接触,构建电子传输通道。同时在电极表面进一步包裹一层还原氧化石墨烯,再一次构建了第二条电子扩散通道。这种特殊的双导电层电极结构极大的解决了普鲁士蓝类材料导电性差的问题,实现了该类材料倍率性能的提高。与此同时,石墨烯的包覆结构提高了一体化电极的稳定性,实现材料的长循环寿命。此外,该策略实现了“变废为宝”的理念,成功回收腐蚀不锈钢网为一体化钾离子电池电极,实现了废弃资源的高价值利用。3.为实现柔性钾离子全电池,开发普鲁士蓝基一体化柔性电极。基于蓝晒法,开发一种廉价,简便、反应速率可控的普鲁士蓝的制备方法。所制备的普鲁士蓝具备高的结晶度和高度分散的纳米方块状形貌,表现出优异的钾离子电池正极性能。进一步在蓝晒法的基础上,提出了一种新型的光摄影图案电极制备策略,在柔性基底-宣纸上实现了高结晶性普鲁士蓝的生长,成功制备轻质、机械稳定的普鲁士蓝基一体化、柔性电极。基于该电极,柔性钾离子电池实现了232 Wh kg-1的高的比能量密度,验证了其在柔性储能器件中的应用前景。


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