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TiO_2基微纳米复合光催化材料的合成与催化性能研究

崔蕾  
【摘要】:自1972年Fujishima等人发现了半导体的光催化效应以来,关于半导体光催化相关的研究得到了充分的发展并广泛应用于各种光催化领域。半导体光催化氧化技术也成为处理废水中有机污染物的主要途径,在众多半导体光催化剂中,TiO_2氧化能力强、化学稳定性好,几乎可以无选择性地降解所有有机物,因此成为应用最广泛的光催化材料之一。然而,TiO_2在应用中也存在相转变温度低(450~550oC)、缺乏可见光响应、光量子效率低、反应后难回收以及易团聚等缺点,因此针对TiO_2基光催化剂的复合改性一直是研究的热点。本论文从改善TiO_2纳米材料在实际应用中存在的问题出发,分别以成本低廉、环境友好的SiO_2和具有可见光响应的g-C_3N_4对其进行复合改性。在目前SiO_2和g-C_3N_4对其进行复合改性的基础上,针对现有体系中可以拓展和改进的问题,重点围绕复合催化剂的结构调控和简单制备,探索了制备复合体系的新策略和新方法,并对合成的系列复合光催化剂进行了降解有机物的性能研究。本论文具体研究内容如下:1.采用溶胶凝胶法,制备了一系列具有不同内核尺寸的SiO_2@TiO_2:Eu~(3+)复合微球,考察了SiO_2内核尺寸对复合催化剂性能和TiO_2晶粒生长过程的影响规律,复合样品在700oC煅烧后TiO_2仍为结晶性良好的锐钛矿相。研究发现,随着内核尺寸的增大,TiO_2的晶粒逐渐增大,催化活性逐渐增强。研究了TiO_2层中稀土离子掺杂浓度对TiO_2晶体生长过程、相变过程及催化性能的影响。结果发现,低浓度Eu~(3+)(2%mol)掺杂增加了催化活性,高浓度Eu~(3+)(18%mol)掺杂诱导了TiO_2相转变。2.采用静电纺丝法合成了SiO_2-TiO_2共混纳米纤维,在含有钛酸四丁脂(TBOT)的纺丝前驱体溶液中加入不同量的硅酸四乙酯(TEOS),进一步考察在共混结构中,SiO_2的含量对复合纤维性质和催化性能的影响。当体系中Si/Ti摩尔比逐渐增大时,SiO_2抑制TiO_2相转变的作用越明显,当Si/Ti摩尔比增至5%时,相转变温度由600oC以下提升至600~700oC。同时研究发现SiO_2对维持TiO_2晶体内部介孔结构有重要作用。催化降解实验证明经SiO_2修饰的样品的催化活性明显高于单一组分的TiO_2,其中,600-2%和700-2%样品的催化活性分别为同煅烧温度下纯TiO_2样品的3.7和3.2倍。3.将静电纺丝和蒸汽沉积法相结合,探索了一种制备形貌良好的核壳结构的TiO_2@g-C_3N_4复合纤维的方法,并详细研究了g-C_3N_4在TiO_2纺丝上生长的过程及机理。考察了g-C_3N_4在TiO_2纺丝上负载的量对样品催化性能的影响。研究发现,TiO_2/g-C_3N_4之间形成了异质结构,复合材料降解罗丹明B的效率分别为单一组分g-C_3N_4和TiO_2的4.0和2.7倍。


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