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构建复合型铁电栅绝缘层提升有机晶体管非易失性存储器性能的研究

徐妹娌  
【摘要】:有机存储器在汽车电子、航空航天、可穿戴设备、柔性手持设备等领域具有非常广阔的应用前景。近年来,随着柔性电子产品和可穿戴智能设备的兴起,有机存储器因具有诸多优点,例如制备工艺简单、成本低、功耗低、可大面积制备、柔性等,引起研究人员的广泛重视。在多种结构的有机存储器中,铁电型有机场效应晶体管非易失性存储器(Fe-OFET-NVM)具备结构简单、非破坏性读出、易于集成、高集成密度的优势,在下一代新型的存储器件中具有非常广阔的市场开发前景。目前,绝大多数已报道的Fe-OFET-NVM普遍性存在擦写工作电压较高、场效应迁移率较低的问题,严重阻碍了其商业化发展。其擦写工作电压较高的主要原因在于:这些Fe-OFET-NVM的铁电栅绝缘层所使用的二元铁电聚合物poly(vinylidenefluoride-co-trifluoroethylene)[P(VDF-TrFE)]的矫顽电场高达50 MV/m;迁移率较低的原因在于:铁电聚合物P(VDF-TrFE)粗糙的薄膜表面和其表面的极化波动对沟道内的电荷传输有明显的不利影响。本文以解决Fe-OFET-NVM普遍性存在擦写工作电压较高和场效应迁移率较低这两项问题为主要研究内容,开展了以下的系统性研究工作,并取得了如下成果:1.基于相位分离技术制备了P(VDF-TrFE):Poly(methyl methacrylate)(PMMA)复合型的铁电栅绝缘层,提升了Fe-OFET-NVM器件的存储性能。基于P(VDF-TrFE)与PMMA的混合溶液,采用旋涂工艺制备铁电栅绝缘层时,两者自发性发生垂直的相位分离:PMMA聚集在有机半导体与P(VDF-TrFE)之间,改善了铁电栅绝缘层/有机半导体的界面态,提升了Fe-OFET-NVM的场效应迁移率。系统性研究了两者的比例对复合型铁电栅绝缘层的形貌、微结构和存储器的场效应迁移率、存储窗口、保持特性和存储耐久性之间的关联性。结果表明:在P(VDF-TrFE):PMMA最佳比例为90:10,此时,Fe-OFET-NVM的平均迁移率高达1.96 cm~2/Vs,可靠的存储耐久性超过400次循环,稳定的保持特性超过6×10~4秒。基于1/f噪声特性分析,讨论了PMMA对存储器性能提升的作用。实验数据证实了:使用复合型铁电栅绝缘层,能允许通过合理减薄栅绝缘层的厚度这一策略来显著降低存储器的擦写电压。采用P(VDF-TrFE):PMMA比例为90:10、厚度较薄(290 nm)的复合型铁电栅绝缘层,研制的Fe-OFET-NVM的擦写电压可低至±20 V,并具有可靠的400个擦写循环耐久性和6×10~4秒的保持时间。2.采用厚度为650 nm的单层铁电聚合物poly(vinylidene-fluoride-trifluoroethy-lene-chlorotrifluoroethylene)[P(VDF-TrFE-CTFE)]作为栅绝缘层,获得了擦写电压低至±15 V的Fe-OFET-NVM。其能实现低电压擦写,主要归功于P(VDF-TrFE-CTFE)具有明显较低的低矫顽电场(E_c≈14 MV/m)。为进一步提升存储器的场效应迁移率,作者基于相位分离技术,构建了P(VDF-TrFE-CTFE):poly(styrene)(PS)复合型铁电栅绝缘层。旋涂P(VDF-TrFE-CTFE):PS的混合溶液时,两者发生相位分离,使得PS聚集在P(VDF-TrFE-CTFE)表层。系统性研究了P(VDF-TrFE-CTFE):PS的混合比例对复合型铁电薄膜的铁电特性、薄膜形貌、以及器件的存储性能的影响。结果表明:最佳的P(VDF-TrFE-CTFE):PS混合比例是90:10;在此条件下,该Fe-OFET-NVM的平均场效应迁移率为0.22 cm~2/Vs,擦写工作电压为±10 V,可靠的存储耐久性超过150个循环,稳定的保持时间超过1×10~4秒。制备的柔性Fe-OFET-NVM具有良好的机械柔韧性,在弯曲曲率半径为5.5 mm时弯曲1000次后,器件性能只是轻微下降。该研究结果为获得低电压工作的Fe-OFET-NVM提供了简单有效的实验方法。3.为在保持低电压擦写的前提下,进一步提升Fe-OFET-NVM的场效应迁移率,作者设计并制备了基于P(VDF-TrFE-CTFE)/四十四烷(TTC)复合型铁电栅绝缘层的柔性Fe-OFET-NVM。系统性研究了TTC的厚度与P(VDF-TrFE-CTFE)薄膜表面的覆盖率和存储器的场效应迁移率、存储窗口和存储开关比的关系,分析了存储性能提升的物理机制。结果表明:使用单分子层的TTC薄膜修饰P(VDF-TrFE-CTFE)的表面,显著提升了Fe-OFET-NVM的场效应迁移率,迁移率高达0.5 cm~2/Vs,擦写电压低至±15V,可靠的存储耐久性超过1000次循环,稳定的数据保持时间超过6000秒。器件还呈现出了优秀的机械弯曲耐用性,良好的热稳定性和空气稳定性。该研究结果为提高Fe-OFET-NVM迁移率的工作提供了有效的思路。4.构建了基于P(VDF-TrFE-CTFE)/AlO_x/PMMA结构的复合型铁电栅绝缘层,在纸张衬底上获得了具有多级存储功能的高性能Fe-OFET-NVM。该复合型铁电栅绝缘层结构解决了器件制备的工艺兼容性;系统性研究了复合型栅绝缘层的结构与存储器的场效应迁移率、存储窗口、存储开关比的关系。分析了基于P(VDF-TrFE-CTFE)/AlO_x/PMMA的复合型铁电栅绝缘层能够增大设定擦写电压对铁电薄膜的极化程度的可控性、进而获得多级存储功能的物理机制。实验结果:在纸张衬底上制备的Fe-OFET-NVM的场效应迁移率高达0.92 cm~2/Vs,分别在设定的+40,-20,-30,和-40 V的4级擦写电压下、在单个器件中获得了4级(二位)的信息存储功能。多位存储器呈现出可靠的4级擦写循环耐久性达到100次循环,稳定的4级数据存储保持时间超过2万秒。制备在纸张衬底上的多位Fe-OFET-NVM还呈现出了良好的均匀性、耐湿性、耐热性和长期寿命稳定性。作者的研究结果为克服当前Fe-OFET-NVM普遍性存在的擦写电压过高、场效应迁移率较低这两个严重制约其发展的瓶颈问题,提供了良好的解决方案。


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