优质金刚石大单晶高温高压合成的数值模拟与实验研究

【摘要】：本论文以有限元法(FEM)多物理场耦合技术为分析手段,建立了金刚石大单晶合成装置及腔体组装有限元模型。通过有限元通用分析软件ABAQUS、ANSYS Multiphyscis及ANSYS Flotran,采用多场耦合分析模块,完成了对金刚石合成组装块内各材料的压力场、温度场及组装材料中触媒内对流场的数值模拟与分析。解决了高压设备油压不足、金刚石生长物理场不对称、触媒溶剂的粘性与对流调控、腔体径向温度梯度调节等难题。为优质金刚石大单晶的合成、晶体缺陷的消除、腔体优化设计等提供了解决方案。取得了如下创新性研究成果:1.研究了增压块对金刚石合成腔体内压力场的影响,设计了增压组装工艺,有效降低了合成金刚石的系统油压值。借助有限元软件(ABAQUS)对设计的不同增压块合成腔体内压力场的分布进行数值模拟,通过调节增压块的高度,直径和形貌,研究了腔体内压力场的变化。模拟结果表明,合成腔体中心压力随增压块体积的增大而增大,合成腔体中高抗压强度材料所占的比例决定了腔体中心压力的大小。设计了一种新型的增压腔体组装,可有效降低高温高压金刚石合成过程中所需的油压,增压块高度每增加1 mm,油压下降约为2.25 MPa。研究结果可用于优化高压合成腔体的设计,降低金刚石合成过程中所需的油压,延长WC顶锤的使用寿命,节约能源消耗,降低实验成本。2.研究了晶体表面台阶式缺陷形成机制,为消除金刚石生长缺陷设计了新型的组装工艺。在金刚石合成实验中发现,长时间生长大尺寸晶体过程中常伴随表面台阶式缺陷的产生,严重降低了晶体利用率。为了解释缺陷形成的原因,利用FEM法对触媒温度场和对流场进行了数值模拟分析。模拟结果表明,腔体内的温度场和对流场分布不对称,沿密封边方向的温度高于垂直锤面方向的温度。模拟结果解释了金刚石晶体生长缺陷的形成机理,计算结果与实验结果一致。设计了两种新型组装工艺有效消除了金刚石生长缺陷,不仅提高了大型单晶金刚石的质量,而且有助于降低商业金刚石的切割成本。3.研究了触媒粘性对生长优质金刚石单晶的影响,发现高粘性触媒更容易合成优质金刚石晶体。利用FEM法多场耦合技术,计算了三种触媒溶剂的碳对流场,分析了触媒粘性对金刚石单晶生长的影响。结果表明:低粘性触媒溶剂的对流速度较快,碳素析出较快,相同时间生长的金刚石晶体体积较大,长时间生长易产生缺陷;高粘性触媒中的对流速度较慢,碳素析出速度适中,晶体质量较好,适合长时间生长优质大尺寸金刚石单晶。计算结果与实验结论一致,高粘性触媒合成的金刚石晶体结晶度高,质量更好。本工作提出了一种新的粘性观念用于触媒溶剂的选择、碳素流动的调控以及金刚石生长速度的控制方法。4.研究了触媒径向温度梯度对生长优质金刚石单晶的影响,设计了可调控和优化径向温度梯度的双层复合结构晶床。结果表明,晶种的排布方式不同,径向温度梯度也不相同。晶体处于非对称温度梯度环境生长,不同生长面对流场方向和强弱都不相同,生长速度也不相同。因此设计了新型双层复合结构晶床可有效降低腔体内径向温度梯度,为使用多晶种法合成大尺寸金刚石单晶提供一个稳定的生长环境。同时,为大腔体实现腔体径向温度有效调节提供了理论参考,对促进我国高质量宝石级金刚石的合成和优化腔体设计具有重要的指导意义。