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(001)晶面高比例暴露TiO_2和BiOCl基光催化剂的制备及降解有机污染物的研究

孙玉伟  
【摘要】:光催化技术可以有效的将太阳能转化为化学能,矿化有机污染物,不产生二次污染,是一种极具潜力的环境污染控制技术。该技术的核心是光催化剂,在光催化反应过程中,光催化剂的性能是影响污染物降解效率的关键因素。由于TiO_2和BiOCl的化学性质稳定、无毒且具有较高的氧化还原电位,近年来,有大量的关于制备和应用TiO_2和BiOCl等光催化材料的研究工作。然而,TiO_2和BiOCl仍然存在只能吸收利用紫外光、光生电子(e~-)和空穴(h~+)分离效率低以及粉末状形态难以回收等不足,限制了二者的实际应用。本文以TiO_2和BiOCl为研究对象,针对上述问题,分别通过晶面调控、表面改性和Z型异质结构建等方法,制备了(001)晶面高比例暴露的TiO_2和BiOCl纳米片,和以此为基底的多种复合光催化剂。采用X射线衍射、拉曼光谱、扫描电镜、透射电镜、X射线能谱、紫外可见漫反射光谱、红外光谱、光致发光光谱和电化学交流阻抗等测试方法对光催化剂的物相结构、形貌特征、价键结构和电荷分离效率进行分析和表征,并以水中4-硝基酚(p-NP)和四环素(TC)类有机污染物为降解底物,分析这些光催化剂的降解性能和机理。主要的研究内容和结果如下:通过晶面调控技术,利用溶剂热法制备了一系列(001)晶面暴露比例不同的TiO_2纳米片。通过表征和DFT计算结果,阐明(001)晶面高比例暴露TiO_2纳米片的生长机制。以p-NP为降解底物,研究TiO_2纳米片中(001)晶面暴露比例与光催化活性之间的关系。随着TiO_2纳米片中(001)晶面暴露比例的增加,其光催化降解p-NP的效率呈现出先上升后下降的趋势,当(001)晶面暴露比例为57.1%时,TiO_2纳米片(T-1.0HF)具有最佳的光催化活性,模拟太阳光照射90min后对p-NP的降解率为50.9%。这是因为光生e~-集中在TiO_2纳米片的(101)晶面,而光生h~+则集中在(001)晶面,适当的(001)和(101)晶面暴露比例促进TiO_2纳米片表面形成晶面异质结,有效的限制了光生e~-和h~+的复合。为了进一步提高T-1.0HF的光催化活性,分别选用RGO和g-C_3N_4对其进行改性,制备了TiO_2/RGO(TR)和TiO_2/g-C_3N_4(TG)两种复合光催化剂。与T-1.0HF相比,TR和TG对p-NP的光催化降解率有不同程度的提升。通过带隙能计算和自由基捕获实验结果得出TR和TG光催化降解p-NP的机理。值得注意的是,TG的光催化活性明显高于TR,这得益于TG中T-1.0HF和g-C_3N_4构建成的Z型异质结。此外,以TR为例,利用响应面模型优化了其光催化降解p-NP的实验条件,得出当p-NP浓度为9.65 mg/L、初始p H值为5.27、TR投加量为12.45mg时,对p-NP的降解效率最高,可以达到93.5%。为了解决粉末状光催化剂难以从水体中分离回收的问题,通过一步溶剂热法原位合成了可磁分离的Ze Fe_2O_4/TiO_2/RGO(ZTR)三元复合光催化剂。模拟太阳光照射60 min和可见光照射80 min后,ZTR对p-NP的降解率都可以达到90%以上,p-NP中大部分有机碳被矿化为无机碳。在ZTR光催化降解p-NP的过程中·O_2~-和·OH是主要的活性物种,光生e~-和h~+在TiO_2和Zn Fe_2O_4形成Z型转移机制,有助于光生e~-和h~+的快速分离,而RGO作为e~-传输介质,进一步加快了光生载流子的传导。此外,ZTR在外加磁场的作用下,可以很方便地从降解液中分离,经过5次循环光催化实验,仍能保持良好的光催化活性。在上述研究TiO_2取得成果的基础上,选取同样为宽带系半导体材料的BiOCl为研究对象,通过晶面调控和异质结构建技术,制备(001)晶面高比例暴露的BiOCl纳米片和具有2D/2D结构的Z型BiOCl/g-C_3N_4(BG)复合光催化剂。与BiOCl纳米片相比,BG在光催化降解TC的实验中表现出优异的活性,光照60min后对TC的降解率达到97.1%。在光催化反应过程中,主要的活性物种为·O_2~-和h~+,·OH的作用次之,反应体系中毒性降低。此外,采用循环光催化实验证明BG具有良好的稳定性和可重复性。综上所述,本文以TiO_2和BiOCl为研究对象,运用不同的改性策略制备了多种以(001)晶面高比例暴露的TiO_2和BiOCl纳米片为基底的复合光催化剂,逐步实现了其对太阳光的充分利用、光生载流子的快速分离和传输、对p-NP和TC的高效去除和快速的磁分离回收的目标。本文的研究结果为宽带系半导体材料的改性提供参考,为其进一步的实际应用打下了良好的基础。


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