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典型合成铁氧化物的微生物还原作用对吸附态重金属迁移转化的影响

姜旭  
【摘要】:自然界存在大量以铁氧化物形式存在的含铁矿物,具有很高的表面活性,对重金属等污染物有较强的吸附能力。铁氧化物矿物中的变价金属元素Fe在不同条件下易发生氧化还原作用,形成多种复杂含铁矿物相,影响矿物吸附态重金属的迁移转化。土壤和沉积物中的微生物可利用外界Fe(Ⅲ)作为电子受体,氧化体内的基质(电子供体),从而使Fe(Ⅲ)被还原,此过程所释放出的能量也被微生物捕获,用于满足生长发育的需要,因此微生物的铁还原过程具有重要的地球化学和环境意义。环境中的Cr、As由于其具有变价,一方面可以影响土壤/沉积物的氧化还原电位,另一方面也改变电子供体/受体的比例,影响电子传递的流向。深入探讨微生物铁还原的机理,研究这一过程对于吸附态变价金属的影响,对于了解微生物驱动的铁循环过程,以及土壤污染修复都具有重要的理论和实际意义。本研究通过模拟实验,制备了水铁矿、针铁矿、赤铁矿三种典型铁氧化物矿物,并分别对Cr、As两种典型变价(类)金属进行了吸附。在此基础上,分离沉积物中的铁还原微生物群落,分析其与铁氧化物的反应过程中,铁氧化物本身的矿物相转变特征和Fe的形态变化,以及吸附态Cr和As的含量、价态变化规律,探究微生物铁还原过程对吸附态Cr、As环境行为的影响机理。研究结果表明:微生物群落可通过两种机制还原含铁矿物。一是微生物通过分泌螯合物等途径使含铁矿物中铁元素以Fe(Ⅲ)形式释放,随后再继续与释放出的Fe(Ⅲ)发生还原反应,将Fe(Ⅲ)还原成Fe(Ⅱ);二是微生物以含铁矿物为末端电子受体,直接与其发生还原反应生成Fe(Ⅱ)。微生物与三种矿物的反应速度,以及体系中Fe的释放量均表现为水铁矿针铁矿赤铁矿。在微生物与铁氧化物反应的过程中,均伴随有明显的矿物相转变。本研究中的微生物铁还原过程对Cr和As的形态浓度变化均有一定影响,但二者的反应机制略有不同。在吸附Cr的体系中,铁还原微生物首先将Fe(Ⅲ)还原为Fe(Ⅱ),Fe(Ⅱ)与Cr(Ⅵ)进一步发生氧化还原反应,将Cr(Ⅵ)还原为Cr(Ⅲ)。而在吸附As的针铁矿和赤铁矿体系中,微生物对As(Ⅴ)的原位还原过程先于对Fe(Ⅲ)的还原发生,且这一反应能够完全进行,因此As的形态变化特征表现出与水铁矿体系有所不同的趋势。


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