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基于芘的蓝至近红外有机发光材料设计合成及电致发光性能研究

杨桐  
【摘要】:有机发光器件(OLED:OrganicLightEmittingDevice)作为下一代显示照明技术的有力竞争者,有着轻薄、柔性、对比度高等诸多新颖的特性,其中柔性更是为未来的产品带来了无限的可能。目前在商业化领域OLED技术已经取得了长足的进展,诸多公司已经推出了多种实用化的商品,相信会随着未来进一步发展逐渐走入生活中的方方面面。但是其还是具有很多亟待解决的难题,例如器件寿命的延长、色纯度的提升、高效廉价发光材料的开发等,解决这些问题对于推动OLED的发展具有非常重要的意义。从开发新的发光材料入手可以从根本上解决上述问题,并可极大的简化复杂工艺和驱动电路等设计的困难。芘及其衍生物因具有易于修饰、热稳定、高荧光量子产率等优点很早就作为蓝光发光材料被应用在OLED领域,但是其主要集中在传统荧光领域,如何实现对三线态的有效利用并扩展光色,成为发掘其作为发光材料潜力的重要方向。因此,作者通过采用合适的策略进行修饰,成功设计合成了一系列从蓝至近红外具有良好性能的有机发光材料。同时也探究了结构和堆积与性能之间的关系,为后续高效分子设计提供了参考策略,具体内容如下:在第二章中,通过将苯基咔唑和吲哚并咔唑这两种给体单元连接到芘核心上构建了两个蓝光分子,借由分子轨道从芘扩展到相连给体从而让发射光谱相对于芘红移。基于3tBuCz-2iPrPy分子的器件发光峰位为432nm,CIE坐标(0.17,0.11),实现了4.25%的最大外量子效率。而基于3tBuICz-2iPrPy分子的器件发光峰位为453nm,CIE坐标(0.15,0.10),实现了6.38%的最大外量子效率。得益于吲哚并咔唑更刚性的结构,基于3tBuICz-2iPrPy分子的器件在发光峰位更红的情况下实现了更蓝的色坐标。另外两者都展现了很低的器件效率滚降,在1000cdm~(-2)的亮度下仍能维持4.11%和6.17%的效率。很明显两个器件的外量子效率都超出传统荧光理论上限。通过后续分析表明三线态-三线态湮灭(TTA:triplet-tripletannihilation)过程和光取出效率的提升可能起到了主要的作用。在第三章中,通过对芘核进行氧化反应和环化反应得到了具有强吸电子能力的PDCN基团,随后将PDCN基团连接在苯基咔唑的不同位点上构建了一对黄绿光发射的材料。两个分子前线分子轨道之间的有效分离通过给受体之间的较大二面角得以实现。其中3Cz-Ph-PDCN分子具有更加扭曲的结构,这减小了轨道重叠导致更小的单三线态能级差和荧光量子产率。后续的理论分析表明PDCN基团很有可能辅助了反向系间窜越过程,有助于热活化延迟荧光性质。基于3Cz-Ph-PDCN分子的掺杂器件在CIE坐标(0.46,0.53)下实现了11.81%的最大外量子效率,而4Cz-Ph-PDCN分子由于更高的荧光量子产率,在CIE坐标(0.45,0.54)下实现了更高的最大外量子效率为15.47%。这是首次报道的基于芘单元的黄绿光热活化延迟荧光材料。在第四章中,进一步扩展了上一章中PDCN受体核的共轭构建出具有更强吸电子能力的PPDCN核心,通过将二苯基吖啶给体(DPAC)连接在两种受体核(PDCN和PPDCN)的不同位点获得了两对位置异构体。通过调节给体连接的位点和受体的共轭程度,作者成功将这些分子的溶液发射光谱从橙红调节到深红(599-726nm)。有趣的是,顺式分子C-DA-1和C-DA-2的荧光量子产率(12%和14%)要显著低于反式分子T-DA-1和T-DA-2的数值(78%和89%)。后续的理论计算和光物理测试表明给受体的排布对发光性质起到了决定性的影响。顺式分子扭曲的结构削弱了振动波函数的重叠使辐射跃迁过程受阻。最终,基于T-DA-2分子的器件在发射光谱峰位为640nm的红光区域内实现了26.26%的最大外量子效率。值得注意的是,基于T-DA-2的器件在亮度100cdm~(-2)下仍能维持23.95%的外量子效率,是同期热活化延迟荧光红光器件在相同亮度下的最高值。在第五章中,采用上一章中得到的强受体核PPDCN为核心,用更强的三苯胺给体连接在其不同位点使发光进一步红移从而得到一对具有深红至近红外发射的同分异构体TPA-PPDCN和TPA-TPPDCN。两者给受体之间的较大扭角成功使分子的前线轨道有效分离,从而让分子发射具有很强的分子内电荷转移发射性质。得益于PPDCN受体核刚性平面的结构和强吸电子的氰基基团,TPA-PPDCN分子展现了良好的热稳定性、较小的单三线态能级差并在不同浓度的掺杂薄膜中在深红到近红外区域实现了73-87%的高荧光量子产率。最终,基于TPA-PPDCN分子构建了发射峰位在664nm和692nm的高效深红到近红外有机发光器件,最大外量子效率分别达到20.2%和16.4%,也是同期报道中最高水平的深红和近红外热活化延迟荧光掺杂器件。


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