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界面修饰在聚合物太阳能电池中的应用研究

郭佳欣  
【摘要】:随着化石能源成本的不断增加,人们开始寻找经济适用且对环境友好的能源,其中太阳能备受关注。有机半导体聚合物太阳能电池是一种很有前途的、可替代无机材料的光电转化器件,它具有价格便宜、重量轻、柔韧性好以及可以通过卷对卷加工和大面积生产等优点。目前,聚合物电池已经获得较高的能量转换效率,但是低的光吸收率,低的载流子寿命,以及载流子的复合仍是必须解决的问题,其中载流子复合严重制约着器件性能。为了降低载流子复合以优化器件性能,开发新的聚合物材料,寻找与之功函数匹配的电极材料都是有效的解决办法。然而,有机太阳能电池各层之间的非理想接触,传输层本征缺陷等问题依然存在,并且严重影响载流子传输,引起界面复合、光浸润效应等问题。为改善以上问题,界面修饰以其简单易操作和效果好的优点逐渐为大家所关注。可以通过引入适当的修饰层材料,有效改善界面能级匹配。除此以外,界面修饰还具有以下优点:一方面,增加各层之间的有效接触,降低界面缺陷,减少载流子传输过程中的复合;另一方面,提高器件响应速度,提高载流子收集效率,优化结构并增强光吸收。本论文以研制高性能聚合物太阳能电池为目标,通过界面修饰分别构建了基于阴极界面层和阳极界面层界面修饰的高性能聚合物太阳能电池。通过构建复合传输层或电极改善界面缺陷,调节功函数,改变平面表面能,优化载流子传输以提高电池光电转化效率。通过一系列光电性能测试探究界面修饰与器件性能的关联,讨论器件性能提高与传输层界面、电极界面和活性层内部的关联。主要研究内容包括:(1)通过在SnO_2电子传输层上下界面引入PEI与PFN有机修饰层的方式,构成有机/无机/有机(organic-inorganic-organic,OIO)复合电子传输层,并对器件性能进行优化,制备出结构为ITO/PEI/SnO_2/PFN/PCDTBT:PC_(71)BM/Mo O_3/Ag的聚合物太阳能电池。一方面,有机修饰层为SnO_2和PCDTBT:PC_(71)BM活性层提供了更好的生长条件,实现更好的界面接触和膜形貌,减少缺陷态;另一方面,PEI与PFN通过界面偶极子,在活性层与电极之间形成能量台阶,优化了电子的传输和提取能力。优化后的器件短路电流(short-circuit current density,J_(sc))由12.19m A/cm~2提高到14.02 m A/cm~2,器件能量转化效率(power conversion efficiency,PCE)由5.51%提高到7.18%,该方法为无机传输层在聚合物太阳能电池中的应用提供了有效的优化途径。(2)为实现传输层与活性层之间的良好接触,延续使用有机材料PEI代替无机材料作为电子传输层,在反型聚合物太阳能电池ITO/PEI/PTB7:PC_(71)BM/Mo O_3/Ag的PEI与活性层之间界面处引入PC_(71)BM修饰层,对活性层中的给体材料和受体材料的垂直相分离进行诱导,即PTB7更靠近空穴传输层而PC_(71)BM更靠近电子传输层,从而改善活性层中的载流子传输,减少激子复合进而提高器件效率。在优化器件中,活性层薄膜形貌更好,通过优化器件内界面接触,减少界面复合,增大了短路电流密度。通过电流电压特性(current density-voltage,J-V)测试可见,器件J_(sc)由16.47 m A/cm~2提高到19.15m A/cm~2,器件PCE由7.42%提高到9.17%,器件性能优化主要来自于J_(sc)的增大。该方法为有机传输层在聚合物太阳能电池中的应用提供了进一步的优化方案。(3)在研究中发现PEI可作为电子传输层使用,而PFN作为电子传输层单独使用时存在光浸润效应。本章通过旋涂Al Ac_3醇溶液的方式在ITO与PFN界面处引入Al~(3+),制备了结构为ITO/Al Ac_3/PFN/PTB7:PC_(71)BM/Mo O_3/Ag的聚合物太阳能电池,达到抑制光浸润效应和提高器件响应速度的目的。由于以PFN为电子传输层的太阳能器件存在光浸润效应,导致J-V曲线扭曲和光伏响应速度降低,需要持续光照才能达到稳定的光伏参数。引入Al~(3+)后,ITO/PFN界面缺陷被Al~(3+)钝化,界面处PFN中缺陷减少,同时降低电子注入势垒和减少传输电阻。最终使器件J-V特性参数在初始光照下即可达到稳定,曲线形态良好,明显抑制了光浸润效应。优化后的器件在初始光照下开路电压(open-circuit voltage,V_(oc))为0.73 V,J_(sc)为17.88 m A/cm~2,填充因子(fill factor,FF)为65.50%,PCE为8.50%。持续光照时间120秒后其PCE仅升高了2%,而未优化器件在光照后PCE升高了70.87%。该方法对器件的光浸润效应有明显的抑制作用,为克服PFN光浸润效应而作为电子传输层在聚合物太阳能电池中的应用提供了有效的解决方案。(4)在性能良好的聚合物太阳能电池基础上,通过引入1 nm Ge金属制备Ag/Ge/Ag结构的复合半透明电极,在不添加其它工艺不打断真空环境的情况下,解决了单层半透明Ag电极连续性差而影响器件性能的问题。制备了ITO/PEI/PTB7:PC_(71)BM/Mo O_3/Ag/Ge/Ag结构的半透明聚合物太阳能电池器件,并探究最优器件性能。因为Ge的引入改善了Ag的生长模式,改变了Ag岛生长和扩散所需能量,在成膜初期形成更小更致密的岛,从而在厚度增加后形成致密光滑且薄膜元素分布连续均匀的半透明电极。同时Ag/Ge/Ag表面粗糙度(root-mean-square,RMS)更小,缺陷更少,有更好的载流子收集能力和更高的电导率。在Ag厚度相同的情况下,Ag/Ge/Ag电极器件相对于单层15 nm Ag电极器件效率有34%的提升。Ag/Ge/Ag半透明电极器件还有良好的光学特性和显色指数,其中性能最优的器件其电极结构为Ag(1 nm)/Ge(1 nm)/Ag(14 nm),平均光透过率为25%,达到可做窗体的标准。


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