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界面引起的低维材料演变和表征

赵明  
【摘要】:在固体物质的力学、物理和化学范围中人们非常关心其性能变化,这种变化依赖于化学成分和原子结构所决定的显微组织以及固体材料在一维、二维和三维方向的尺寸。当这些参数中的一个或多个发生变化或原子结构偏离平衡条件或其尺寸降低到纳米尺寸以及维数小于三维时,则材料的力学、电子学、磁学、光学、催化和热力学等性能与传统的块体材料将发生令人瞩目的变化。 表面与界面是材料物理、化学性质发生空间突变的二维区域,材料的许多重要的物理、化学过程首先发生在表面和界面,同时很多材料的物理和化学现象都与材料的表面和界面相关,当材料进入纳米尺寸范围时,其尺寸的变化实质上同时也是引入更多界面的影响从而导致诸如熔化温度、力学性能和界面表征等一系列变化。材料的很多破坏和失效也首先起源于表面和界面。研究表面和界面的显微结构和其与周围环境的相互作用以及与表面和界面相关的物理化学现象,对控制材料表面和界面的物理化学过程、改变材料的表面界面性能以及相关的材料性能无疑是至关重要的。 因此本文研究了纳米晶体的熔化温度、力学性能、单原子链形成、界面应力和界面形态等问题。 一、在系统总结了尺寸依赖的熔化温度模型对各种不同类型以及不同维数的低维晶体应用的基础上,考察了低维In晶体在不同维数时的熔化和表面熔化以及熔化熵和熔化焓,确定了统一的无自由参数的热力学模型。预测的结果与实验数据吻合很好。表面熔化温度T_(sm)(D)函数的尺寸效应明显弱于普通熔化温度T_m(D)函数。这种差别是由于C_(pm)的大小大约只有S_m的十一分之一。因此表面熔化驱动力比熔化驱动力小很多。H_m(D)的尺寸依赖性比T_m(D)的尺寸依赖性更强,因为H_m(D)是T_m(D)和S_m(D)的乘积,而T_m(D)和S_m(D)又 吉林大学博士学位论文 都是尺寸依赖的。模型预测和实验结果的一致表明尺寸依赖的熔化确实是一个热力学转 变。Hm(D)升高或降低的物理本质是,纳米晶体的内能在自由表面和束缚表面情况卜,其 随尺寸的变化分别强于或弱于液体的内能变化。所以使得Hm(D)分别小于或大于Hm(劝。 二、将熔化温度引入Hall一Petch关系的系数项丙’和kct’,研究了熔化温度对Hall一Petch关系的 影响。随着晶粒尺寸的减小,纳米晶体的熔化温度随之降低。当晶粒尺寸减小到大约15一30 nm范围时,传统Hall一Petch关系将失效。当屈服强度或硬度作为晶粒尺寸平方根倒数的 函数时,存在着一个极大值ama、,这个范围表明在变形过程中由位错移动变为晶界滑动 的过程。即随着晶粒尺寸D减小到一定范围,发生晶界弱化而使G(D)值逐渐下降。此值 依赖于大块状晶体的熔化烩Hm。Hm和变形温度几是影响屈服应力尺寸依赖性的两个基 本参数。由于几通常在室温,所以具有较高熔化焙Hm的材料其ama、更大,相应的D姗x一,/’2 也就更小。可以理解为当D减小时,具有更高Hm的材料其晶界具有更高的强度,相反 材料的Hm越小在较大的D时发生晶界的软化。另外,由修正了的Hall一Petch关系讨论了 传统的Hall一Petch关系的有效尺寸范围。结果表明修止的a(D)函数对金属元素Cu,Fe,Ni, Pd和zn以及合金N卜P、化合物Nizr:和Tio:预测结果与实验结果相吻合。 三、根据表面应力的定义及其与表面能的关系以及Lap】ace一Young方程,推导得出表面应力 公式及尺寸依赖性固一液界面能模型。表面应力是本征的,不依赖于晶体尺寸而变化;界 面能则随品体尺寸减小而减小。模型的预测值均与可得到的实验结果及计算机模拟结果 有较好的一致性。将模型应用到离子品体,得到了决定具有Nacl结构的碱金属卤化物(1 00) 的表面应力仍和固液界面能(Y)模型。预测的丫值是符合热力学原理的,模型预测Nacl结 构碱金属卤化物(100)晶面的厂值与其它理论计算得到的值相符合。 四、对材料形成单原子链的问题进行了一般的力学分析。根据有位错的大块状晶体的Peierls 应力和单原子链(MC)理论断裂剪切应力之比讨论了在拉伸应力下材料形成单原子链的趋 势。发现,具有面心立方结构的金属元素具有好的单原子链形成能力。在面心立方的金 属元素中,v的大小决定相应的单原子链的形成趋势。这是因为这样的金属元素有最小的 弹性能储备并且能够承受最大的塑性变形。根据面心立方金属元素的泊松比v大小的顺 吉林大学博士学位论文 序,预测了这些元素的单原子链形成能力,与已有的实验结果和理论结果一致。Au作为 单原子链形成元素之一的确具有这一特性。对于Pt,Pd和Pb由于它们在面心立方金属元 素中具有第二大的v值,所以存在形成单原子链的机会。 五、采用高分辨透射电子显微镜观察了快冷Al一Si合金中AI/Si的界面形貌。镶嵌于铝基体中 的硅纳米粒子呈现颗粒状和棒状。颗粒状的Al/Si界面主要是混乱排列,而棒状的AI/Si 界面基本上是具有密排面对密排面的半共格位向关系。从热力学和力学考虑,将界面形 态学与纳米晶体的尺寸相联系。结果发现,只要纳米晶体的尺寸足够小,即使界面应变 达到1/4,硅纳米晶体依然可以与铝基体呈半共


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