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系列七元内环联苯单体及聚合物的合成,电子结构与光电性质的研究

张海全  
【摘要】:当今是以信息为核心的知识经济时代,平板显示器作为人类获取信息的重 要界面,其作用越来越显著。有机/聚合物电致发光器件作为平板显示器的重要 一员,由于其独特的性能,备受科学界和产业界的重视。随着有机/聚合物电致 发光器件工业化,推动了人们对有机/聚合物发光材料研究的深入。发光材料的 研究已经从可见光发展到宽带隙的紫外光。目前,在宽禁带半导体研究中,无 机宽禁带半导体材料已经取得了可喜的成绩,它们在可见光全色固体显示、高 密度存储、紫外探测及在节能照明等方面开创了广阔的应用前景。与无机材料 相比,宽带隙的有机/聚合物发光材料的研究相对滞后,因此发展宽带隙的有机 /聚合物发光材料可能成为各国研究人员的一个新研究热点。 本论文设计、合成了一种可用于制备宽带隙发光材料的氧桥连七元内环联 苯类单体,X 射线晶体学和分子力学模拟研究证明了它们具有唯一的空间构型, 两苯环的扭曲角度为 40o。紫外吸收光谱数据表明了它们最大吸收峰介于平面分 子芴和苯之间,苯环间 40o的扭曲并没有完全打断两苯环间的共轭,两苯环处于 不完全共轭状态。 氧桥连的七元内环联苯类单体可用于共轭高分子改性,它与芴通过单键连 接的交替共聚物 PDHFSCDH 显示了高效率的紫外发光,与相应的均聚芴 PDHF 相比,带隙增大了 0.29 eV。氧桥连七元内环联苯单体与烷氧基取代的苯乙烯通 - i - WP=105 中英文摘要 吉林大学博士学位论文 过双键连接的交替共聚物 MEHSCD-PPV 也具有高的发光效率,与相应的 MEH-PPV 相比,发射蓝移了 100nm。 氧桥连七元内环联苯类单体的均聚物 P1, P2 无论是光致发光还是电致发光 最大发光峰位均在 372nm 左右, 显示了较强的紫外发射。模型化合物 D1 的 X 射线晶体学和分子力学模拟研究显示了在聚合物 P1 或 P2 的主链上存在两种不 0同的构象,即平面构象和扭曲构象,低能量的平面构象为发射的中心。在同一 聚合物主链上,激子不能从高能量的扭曲片断迁移到低能量的平面片断,但是 分子间这种迁移能够实现。聚合物 P1 或 P2 这种特征的宏观表现为;稀溶液时, 发光强度强烈依赖于激发波长,固态时,发光强度对激发波长的依赖性明显减 弱。模型化合物 D1 的 X 射线晶体学也表明了存在一种特殊的氢键,这种特殊 的氢键及其构筑的网状结构是中心联苯平面构象的驱动力。本论文还合成、研 究了与 P1 结构相似的扭曲聚合物 P3,它显示了与 P1 相同的空间结构特征和光 物理性质。 本论文设计一种特殊结构的单体,由它构筑的聚合物、齐聚物是一类宽带隙 有机/聚合物发光材料,以此为发光层制备了有机/聚合物电致发光器件。并首次 在室温条件下观察到了紫外发射的有机/聚合物器件的电致发光,这为新型宽带 隙发光材料及器件开发和应用研究提供了必要的依据。


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