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有机染料的频率上转换发光特性研究

徐丽华  
【摘要】:随着激光器的发展,新型非线性光学材料的合成,人们的研究方向 不再拘泥于简单的线性光学,而更多的是非线性光学。双光子技术,特 别是双光子吸收在近几十年科技发展中有了很广泛的应用。在瞬态荧光 与频率上转换激射、光限幅、双光子荧光显微成像、三维光信息存储方 面和工业方面的研究与应用有了很大的进展。 我们对于新型有机材料的固体块和DMF溶液样品的线性、非线性光 学特性进行了实验测试。旨在为上转换染料激光器增益介质的选择提供 参考。与普通的染料激光器相比较,其重要不同点在于普通染料激光器 为频率下转换激光器,转换效率较高、其荧光很强。因荧光没有方向性, 故在与泵浦光垂直方向加外腔调谐即可增益放大产生激光。我们的目的 是要将实验样品有机染料产生的方向性较好的放大自发辐射光,通过在 自发辐射光传输方向上由两个二向色镜形成的腔增益作用,形成振荡出 激光。 当采用频率较低的激光泵浦样品时,辐射出频率较高的荧光,这 就是频率上转换,简称上转换发光。上转换发光产生一般四个过程:(1) 激发态吸收(ESA);(2)能量转移;(3)合作上转换;(4)光子雪 崩上转换。 实验所用样品是一系列新型多光子上转换有机染料。它们为具有 D- -A型的,有大双光子吸收截面,强双光子荧光和上转换能力。利用 π 紫外光谱仪测量这一系列染料DMF溶液的线性吸收谱,发现600nm以外 波段没有线性吸收带,由此范围以外波长激光泵浦产生的吸收、荧光、 或其它发光现象为多光子现象。 实验利用开孔 z 扫描实验方法测量了染料溶液的非线性吸收系数, 并通过公式β=σ N0 = hν σ2NA d0×10-3 计算得到吸收截面σ2。实验 2 - 61 - WP=64 吉林大学硕士学位论文 采用秒量级频率可调谐参量放大激光器(OPO)作为泵谱光源。我们选择 450nm 作为单光子、930nm 作为双光子、1300nm 作为三光子荧光的泵 浦光,分别测量液体和固体块样品的这个波段的荧光谱。利用不同的泵 浦光激发,每种样品所得到的单、双、三光子荧光光谱峰值位置大致相 同。其固体块样品的单、双、三光子上转换荧光相对于液体样品谱线峰 值细锐,且有明显的蓝移,这一现象可以利用扭曲的分子内电荷转移 (TICT)理论模式解释。 提高液体样品的浓度,经过透镜聚焦增加泵谱光功率密度,可以很容 易观察到样品产生的橙红色的放大自发辐射光,固体样品在适当的光强 作用下也可以观察到 ASE 现象。这是一种类激光现象,简称 ASE。通 过实验验证 ASE 相对于荧光具如下特点:(1)上转换效率很高,净上 转换效率高可达 20%。(2)方向性好,沿入射泵谱光方向,以比色皿内 泵浦光焦点为中心正反两向;(3)单色性好,测量的 ASE 谱半高宽为 荧光的 1/10 左右;(4)发射脉宽窄,小于 1ns。通过对于 1#、5#样品 ASE 光上转换效率的测量我们发现,相同样品在相同波长作用不同泵浦 光能量的上转换效率相同。通过对不同波长上转换效率的测量,可知两 种样品在 975nm 光泵浦时的上转换效率最高,最高的净转换效率可都 可达到 20%。 通过对 1#、5#、32#、35#四种具有相同发光基团的有机染料样品 的上转换特性的比较,得到结论原基团加入稀土离子,降低了产生放大 自发辐射的阈值,吸收截面变大伴随着输出光与输入光比值的增加,但 是对净上转换效率没有影响。由于稀土离子本身有发光特性,含有稀土 离子的样品荧光谱带更宽,其在可调谐激光器方面的实用性更好。 采用脉宽 100ps 的激光器泵浦,产生 ASE 的阈值很低,在不加透 镜聚焦的情况下就可以观察到 ASE。 - 62 - WP=65 吉林大学硕士学位论文 我们的实验证明这些材料对于制作上转换染料激光器有非常好的 发展前景。我们目前正在计划尝试几种实验思路。通过外加光学器件, 改变上转换ASE的出光质量。主要手段有以下几种: 1.在将实验样品置 于由反镜组成的平行外腔,通过调节腔镜产生发散角小、强度高、单色 性好的激射光; 2.将溶于HEMA的有机溶液注入空心光纤中,使光纤内 介质作为增益介质,以产生激射光; 3.将上转换材料作为波导的传输 层,将漏损波导产生的光置于腔内;4. 微腔的上转换发光。这些技术 可望将我们测试样品转为实际应用。


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