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溶液浓度对单分子拉曼光谱散射截面影响的研究

尹建华  
【摘要】:在原子分子层次上对物质进行精确地探测、识别和控制是一个意义重大、影响深远的课题,液体中游离形式存在的单分子结构研究,对物理学、化学、生物科学等都是十分重要和迫切的。在本文的研究中,我们将利用液芯光纤内自发拉曼散射技术(LCOF-RS)及我们课题组独创的液芯光纤与傅里叶变换拉曼散射联用技术(LCOF-FTRS)及液芯光纤内共振拉曼散射技术(LCOF-RRS),配合传统的紫外-可见吸收光谱等技术,进行游离单分子研究及低浓度下拉曼散射截面(RSCS)的研究。这是因为RSCS反映了一特定分子对光的转换能力和散射效率;反映了分子间的相互作用及分子极化率的变化,即揭示了低浓度乃至游离单分子状态下的分子结构及分子内核与电子的运动信息。我们用LCOF-RS 重点对低浓度下CCl4 在CS2 中的RSCS 随浓度的变化进行了研究;利用LCOF-FTRS 对更低浓度下β-carotene 和rhodamine-B 在CS2中的拉曼光谱进行了研究;利用LCOF-RRS 对对苯醌(PBQ)和β-carotene 在极低浓度乃至游离单分子状态下的RSCS 和拉曼频移进行了研究,得到了如下结论:  (1)低浓度下CCl_4 的三个拉曼带的RSCSs,随浓度的降低而增加:在高浓度下(4%)RSCSs 随浓度的降低线性增加,在低浓度下(4%)RSCSs 的增加越来越快;并且首次运用Onsager 模型与色散力联用等模型进行了定性解释,证明了在低浓度下(4%)由于分子间的相互作用而偏离了高浓度时的线性规律。从理论上首次论证了随溶液浓度的变化光纤数值孔径的变化对散射截面测量的影响是可以忽略的。采用两种强度比(高度比和面积比)计算得到的散射截面值是异常接近的,它们随浓度的变化趋势也是非常一致的。  (2)在更低浓度下(10-7-10-12 mol/L)随着浓度的降低β-carotene


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