收藏本站
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

MCM-49和MCM-22分子筛催化剂上1-丁烯骨架异构化反应的研究

商永臣  
【摘要】:将MCM-49 和MCM-22 分子筛用于1-丁烯的骨架异构化反应,系统地研究了合成方法、反应温度、1-丁烯空速和分压、Si/Al 比以及反应时间对两种分子筛催化剂性能的影响,发现两种分子筛均适宜在高空速条件下使用,且都具有较高的催化活性。两种分子筛催化剂的适宜反应条件为:T=450℃,WHSV = 42 h-1,P(1-C4=)=0.01 MPa。异丁烯主要通过单分子这一优势机理生成,而副产物则通过双分子二聚(齐聚)-裂解途径生成。 使用硼酸和磷酸对MCM-49 分子筛进行修饰,或采用正硅酸乙酯CVD及碳酸锶对MCM-22 分子筛进行了外表面修饰,结果表明上述方法可以有效消除或钝化分子筛外表面引发副反应的非选择性活性中心,降低分子筛表面酸中心的强度和浓度,改善分子筛的1-丁烯骨架异构化催化性能。位于内表面的中等强度的B 酸中心为丁烯骨架异构化的有效活性中心,而L 酸中心对该反应几乎没有作用。MCM-49和MCM-22分子筛上的丁烯骨架异构化反应,不仅受分子筛的表面酸性影响,还与分子筛的孔道结构有关。 MCM-22 分子筛上积炭的SEM 测试和TG-DTA 分析结果表明,反应后催化剂表面有薄片状或絮状的积炭物质形成;在反应初催化剂的积炭速率较大,且主要在分子筛的外表面形成,之后随反应时间的增加催化剂的积炭量缓慢增加。随反应时间的延长,催化剂表面的强酸中心的强度逐渐降低、数量逐渐减少、比表面逐渐下降,由此导致催化剂的1-丁烯转化率降低,异丁烯的选择性明显提高,并缓慢失活。催化剂表面可溶性积炭主要包含长链的脂肪烃和多环芳烃。随反应时间的增长,MCM-22 分子筛表面形成的不可溶性积炭的H/C 比逐渐降低。催化剂表面形成的积炭的质量、性质、种类主要受催化剂酸性的影响。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 郭洪辉;王云池;;用于正庚烷异构化的掺杂氧化镓的Pt/WO_x/ZrO_2催化剂[J];广东化工;2006年11期
2 俞启全;金韵;杨福林;;丁烯-1在Fe-Mg-Zn催化剂上异构化动力学[J];石油化工;1984年09期
3 邹新禧;;固体超强酸——硫酸离子处理氧化铁对正庚烷的异构化反应[J];化学通报;1986年06期
4 赵振华;;邻氯甲苯在P-HZSM-5沸石催化剂上的异构化[J];应用化学;1988年03期
5 诸锡云;甲胺磷合成工艺改进及其进展[J];农药;1991年06期
6 胡家芬;冯绍杰;朱桂花;李全芝;;二甲苯异构化反应在HZSM-5及Pt/HZSM-5上积炭行为的研究[J];石油化工;1991年06期
7 王文亮,刘艳,王渭娜,罗琼,李前树;CH_3S自由基H迁移异构化及脱H_2反应的直接动力学研究[J];化学学报;2005年17期
8 徐占林;王良;赵丽娜;张玉玲;毕颖丽;;固体超强酸SO_4~(2-)/ZrO_2-Al_2O_3催化正丁烷异构化反应研究[J];石油与天然气化工;2006年01期
9 程静;;均三甲苯生产技术进展[J];化工科技市场;2009年03期
10 余盛仕;;反应精馏塔中丁烯的异构化[J];齐鲁石油化工;2011年02期
11 潘华藻;;α—蒎烯转化为—蒎烯的研究[J];广东化工;1984年01期
12 邹新禧;固体超强酸—硫酸处理氧化铁对正庚烷异构化反应的催化作用[J];湘潭大学自然科学学报;1986年01期
13 张君芳;;异丁醛异构化制丁酮[J];化工技术与开发;1987年04期
14 汪春山,甘开万,刘汉兰;长叶烯水合反应的研究[J];化学世界;1989年07期
15 郭芳,王沂轩;HPLiF的构型及异构化反应的从头计算研究[J];商丘师范学院学报;1996年S3期
16 王亚明,杨显万;天然斜发沸石催化α-蒎烯异构化反应[J];林产化工通讯;1997年03期
17 张春勇,赵培侠,刘靖,王祥生;温度、空速对β沸石催化剂上混合二异丙苯异构化反应的影响[J];石油化工;2004年06期
18 王虹,任绍梅;正己烷在CGG-Ⅱ催化剂上非临氢异构化条件的考察[J];北京石油化工学院学报;2005年03期
19 樊金玲;丁霄霖;陶冠军;;液相色谱-电喷雾质谱联用研究原花青素B3苄硫醇降解产物及反应条件[J];分析化学;2006年02期
20 刘芳;王莅;张香文;米镇涛;;降冰片二烯光敏异构化反应的工艺研究[J];化学反应工程与工艺;2006年06期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 张艺菲;张晓环;付琳琳;宋月芹;周晓龙;;硫酸锆基催化剂上吸附水对异构化性能的影响[A];上海市化学化工学会2010年度学术年会论文集[C];2010年
2 赵培侠;刘靖;;Hβ沸石分子筛催化二异丙苯异构化反应影响因素[A];第七届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2010年
3 刘培念;鞠坤东;刘泽甫;;双联吡啶钌络合物催化的烯丙醇异构化反应[A];第十六届全国金属有机化学学术讨论会论文集[C];2010年
4 梁智勇;;适用果葡萄糖异构工艺的异构柱设计制造[A];广东省食品学会第六次会员大会暨学术研讨会论文集[C];2012年
5 郭霞;林铃;郭荣;;反式1,2-二苯乙烯在SDS/BA/H_2O体系中的直接光异构化反应[A];中国化学会第十届胶体与界面化学会议论文摘要集[C];2004年
6 孙亚东;张丹枫;;Cp~(=n)CpTiCl_2/助催化剂体系催化环辛二烯异构化反应的研究[A];第六届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2009年
7 孙巧;葛茂发;孙政;王殿勋;;HOX/HXO(X=F,Cl,Br,I)体系的异构化和解离反应研究[A];第三届全国环境化学学术大会论文集[C];2005年
8 亢建平;杜咏梅;李春迎;吕剑;;催化合成挂式四氢双环戊二烯的研究进展[A];第四届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2007年
9 殷洪;张朱;李殷殷;;孔壁内嵌入Ru配合物的有序硅材料催化水介质中烯丙醇异构化反应[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(下)[C];2007年
10 陆秀菁;李国炜;朱承越;;不对称双烃基硫桥六羰基二铁异构化的动态NMR研究[A];第四届全国波谱学学术会议论文摘要集[C];1986年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 李安;大豆油不饱和脂肪酸热致异构化机理及产物安全性分析[D];中国农业科学院;2013年
2 李恒;萜类化合物MEP生物合成途径中关键酶1-脱氧-D-木酮糖-5-磷酸合酶和1-脱氧-D-木酮糖-5-磷酸还原异构化酶的研究[D];西北大学;2012年
3 商永臣;MCM-49和MCM-22分子筛催化剂上1-丁烯骨架异构化反应的研究[D];吉林大学;2005年
4 王剑平;铑催化的氮桥1,6-烯炔环异构化反应研究[D];上海交通大学;2011年
5 仇丹;类胡萝卜素微胶囊化过程中的稳定性研究[D];浙江大学;2008年
6 巩万春;复杂化合物的合成与方法学研究:[4+3]环加成、2-芳基烯丙醇异构化反应和布洛芬、麝香草酚二聚衍生物的合成研究[D];兰州大学;2013年
7 李福祥;含锆中孔分子筛的合成、表征及其硫酸促进型超强酸性能的研究[D];太原理工大学;2007年
8 徐庆春;抗癌活性天然产物甲基原薯蓣皂苷的合成和fesogenin皂苷的合成研究[D];沈阳药科大学;2009年
9 韦文美;大气化学中若干分子的反应机理的量子化学研究[D];中国科学技术大学;2006年
10 汪颖军;氧化钼基催化剂上正庚烷异构化反应的研究[D];大连理工大学;2003年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 王亚兰;分子筛催化剂催化2-戊烯异构化反应的机理研究[D];华东理工大学;2014年
2 王暖庆;β取代苯乙烯类异构化机理的理论研究[D];湘潭大学;2010年
3 张莹莹;复合载体负载钨基及钼基催化剂制备及催化性能研究[D];东北石油大学;2011年
4 刘徽;功能化酸性离子液体催化正构烷烃异构化反应性能研究[D];黑龙江大学;2010年
5 殷丽娜;沸石分子筛上四甲苯异构化反应的研究[D];黑龙江大学;2010年
6 杨丹;贵金属改性SO_4~(2-)/ZrO_2催化剂制备和异构化性能的研究[D];华东理工大学;2014年
7 刘成双;复合载体负载钨基催化剂制备及催化性能研究[D];大庆石油学院;2010年
8 蒋微;碱性磷酸锂的制备及其催化环氧丙烷异构化的研究[D];南京理工大学;2014年
9 孙晶;β沸石在二异丙苯异构化反应的研究[D];大连理工大学;2012年
10 李丽蓉;稀土改性Al-MCM-41催化剂上正庚烷的异构化研究[D];东北石油大学;2012年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 曹金龙;沧炼实施MIP技术一箭双雕[N];中国石化报;2005年
2 群林;维生素D生产工艺突围[N];医药经济报;2006年
3 刘丛华 戴忠海 仇国贤;我国实现专用催化剂规模化生产[N];中国化工报;2006年
4 刘丛华 戴忠海 仇国贤;新型专用催化剂在兰石化研制成功[N];科技日报;2006年
5 通讯员 刘丛华 戴忠海 仇国贤;新型专用催化剂在兰州石化研制成功[N];中国石油报;2006年
6 张潮;福建聚力芳烃项目流产[N];华夏时报;2008年
7 刘国信;啤酒花保鲜有妙法[N];中国食品质量报;2002年
8 罗阿华;福建聚力芳烃项目选择放弃[N];中国化工报;2008年
9 特约记者 郑伟;柴油加氢新技术在国内推广[N];中国化工报;2005年
10 通讯员 樊春江;异构脱蜡:为国字号名牌奠基[N];中国石油报;2000年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978