氧化铈基中温固体氧化物燃料电池电解质与电极材料研究

【摘要】：采用柠檬酸-硝酸盐燃烧法合成了几种中温固体氧化物燃料电池电解质和电极材料所需的粉体,并测试了其中几种作为电解质和电极的燃料电池的输出性能,为进一步研究开发燃料电池打下基础。 (1)分别以柠檬酸与相应的硝酸盐作为络合剂及原料,加入去离子水配制成溶液,并用氨水调节溶液的pH值,通过溶胶-凝胶转变制得非晶态干凝胶。将干凝胶在空气气氛下加热至200-300℃即发生自蔓延燃烧现象,燃烧后得到的初粉再经一定温度(900℃)下焙烧,形成目标粉体。 通过以上工艺路线分别制备了电解质(CeO_2)_(0.8)-x(GdO_(1.5))x(SmO_(1.5))_(0.2) (x=0-0.3),阴极La_(0.6)Sr_(0.4)Co_(0.2)Fe_(0.8)O_3、La_(0.8)Sr_(0.2)Mn_(0.8)Co_(0.2)O_3、Sm_(0.5)Sr_(0.5)CoO_3和阳极NiO/Ce_(0.8)Gd_(0.2)O_(1.9)(两相复合)的纳米粉。 (2)通过DTA-TG、XRD、TEM和EDS等测试手段对所获粉体进行了观察和表征。结果表明,发生自燃烧后的电解质初粉为单相萤石结构,晶粒尺寸为16-28nm,成分分布均匀,无需焙烧即可使用;三种阴极初粉经900℃焙烧后形成单相钙钛矿氧化物,晶粒尺寸为15-20nm,成分分布均匀;阳极粉为NiO和Ce_(0.8)Gd_(0.2)O_(1.9)的两相复合,成分分布均匀,Ni为18-25nm,Ce_(0.8)Gd_(0.2)O_(1.9)为13-15nm。分析了柠檬酸与金属离子的摩尔比对工艺和产物的影响,结论是该摩尔比对于合成电解质和电极材料都是至关重要的,根据具体情况合理选择摩尔比可以获得成分分布均匀的单相纳米粉。 (3)研究了所制备的各种粉体作为燃料电池电解质和电极材料的性能。用干压法将所合成的粉体制成Φ13mm的电池片,组装成单体氢-氧燃料电池,测试其输出性能。结果表明,以铂为电极,电解质为(CeO_2)_(0.6)(GdO_(1.5))_(0.2)(SmO_(1.5))_(0.2)的电性能较好,燃料电池在500℃下工作,最大功率密度可达250mW/cm~2;若以Ce_(0.8)Gd_(0.2)O_(1.9)为电解质,NiO/Ce_(0.8)Gd_(0.2)O_(1.9)为阳极,分别以几种钙钛矿氧化物为阴极,则以La_(0.6)Sr_(0.4)Co_(0.2)Fe_(0.8)O_3为阴极的燃料电池性能较好,电池在650℃下工作,最大功率密度可达230mW/cm2。