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高温高压条件下液态氧的布里渊散射研究

李敏  
【摘要】: 氧是生物体和生命过程中的一种重要化学元素,也是地壳和大气的重要组成部分之一。由于氧的特殊性,它一直是科学家研究的热点,并取得了许多令人振奋的研究结果。如当温度降低到54K时,液态氧凝固成淡蓝色的固体结晶物;当压力高于96GPa时,氧可以从绝缘性或非金属性的固态分子氧转变为金属态氧,在100GPa、0.6K时,氧还可从金属态转变为超导态等等。目前高压下的X射线衍射、中子衍射、喇曼散射、布里渊散射(低温条件下)、红外光谱各种方法对氧进行了研究,但利用高温高压布里渊散射技术对高温条件下液态氧进行研究还未见报道。由于布里渊散射可以研究气体,液体和固体中的声学振动,通过测量布里渊散射光谱,可以得到所测样品的声学模的频率,由此可以计算出物质的声速、弹性常数、折射率、绝热体模量、极化率和状态方程等关于物质内部运动及相互作用的很多重要信息。 本文使用布里渊散射技术和金刚石对顶砧高压装置,采用背向散射和60度散射两种配置,对液态氧进行高温高压实验研究,实验的最高温度压力为423K、8.9GPa。入射光源是波长为532nm的单纵模二极管泵浦固体激光器,入射光的功率是200mW。布里渊散射光谱利用由JRS scientific instruments公司生产的3+3通道法布里-珀罗干涉仪收集。电阻丝外加热方法产生高温,四柱型金刚石对顶砧压机产生高压。温度通过固定在金刚石侧壁上的热电偶测量,压力由红宝石荧光谱线(R1)的红移来确定。 我们通过测量并获得了温度在298K,367K和423K时,背向散射和60度散射两种配置下的布里渊散射峰的频移,实验发现在两种散射配置下,温度对液态氧的布里渊散射峰的频移量的影响很小。根据布里渊散射峰的频移量计算出了液态氧的声速、折射率及弹性系数。当温度恒定时,液态氧的声速随压力的增加而增大,温度对声速的影响要比压力对声速的影响小得多。 我们将得到的声速实验值与以往有关实验与理论计算的结果进行了比较,发现在423K时,压力在3-6.5GPa范围内,我们计算的声速值比较接近从理论状态方程计算出的声速值;当压力高于6.5GPa时,两组值完全重合,但比Abramson等人得到的实验值小些。在等温高压状态下,液态氧的纵波声速与密度呈线性关系,并且改变温度对此线性关系几乎没有影响。 在298K、367K、423K时液态氧的折射率随着压力的升高而增加。在高温时的折射率比低温时的折射率偏高,折射率的最大偏差约为5%。对于液体来说,弹性系数只需要一个值C11表示并与体模量相等。根据关系式C11 =ρV2计算出高温高压下液态氧的弹性系数。计算所需的密度是根据文献中理论报导给出的状态方程得出。在298K和367K时,液态氧弹性系数随压力的变化趋势相同,在2.3GPa-4.9GPa的压力范围内,温度几乎不改变液态氧的弹性系数。


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