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胶体纳米晶的水相合成与室温表面配体化学

纪小会  
【摘要】: 胶体纳米晶的水相合成与表面配体化学是目前十分活跃的前沿研究领域。本论文在此方面做了一些有益的工作,得到了一些创新结果,主要内容包括: 以传统的金纳米点的柠檬酸钠水相还原为模型体系,系统、定量的研究了金纳米点在水溶液中的形成过程,区别于还原剂和表面配体的作用,柠檬酸钠作为pH调节剂的第三种作用被证明,通过控制Au(III)前驱物的反应活性,尺寸为20~40nm的单分散的金纳米点被合成。利用pH值对于反应物活性和反应速度的影响,具有不同枝角化程度的枝状金纳米晶被晶种合成,Au/Ag核-壳纳米晶生长过程中银纳米晶自成核现象也得到一定程度的抑止。总之,不同于非水相合成中的配位和非配位溶剂,水可以把水相合成中所有的物质结合成一个化学相关体系,这一认识为水相胶体纳米晶的机理研究和可控性合成提供了新的思路。 以目前研究最为广泛、合成路线最为成熟的CdSe半导体纳米晶为研究对象,通1H NMR和PL光谱联合的表征手段,系统、定量的研究了脂肪胺配体在CdSe纳米晶表面的吸附/脱附过程,证明了CdSe纳米晶PL强度与其表面配体覆盖度成线性关系的同时,区分了结合配体与自由配体的浓度,从而获得了真正的吸附/脱附平衡常数。根据与文献报道中的动力学和热力学数据的对比证明,经过吡啶处理的CdSe纳米晶的“清洁”表面的使用在表面配体化学研究中是非常必要的。 基于表面增强拉曼散射(SERS)和免疫分析技术,Au/Ag核-壳纳米晶被用于抗原、抗体的相互识别。高的SERS活性、良好的生物相容性和稳定性使得这种核-壳结构纳米晶有望在高灵敏度、定量的免疫分析中被广泛应用。


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