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C_(60)纳米棒等准一维纳米材料高温高压结构相变及其光致发光性质的研究

侯元元  
【摘要】: C_(60)富勒烯作为碳家族的重要成员,一直是凝聚态物理和纳米材料研究的重要对象,目前以C_(60)富勒烯笼状分子为结构单元构建的新型富勒烯纳米晶体成为该领域的热点课题。它们的高压研究是他人尚少涉猎的前沿领域,高温高压聚合研究尚属空白。本论文围绕C_(60)纳米棒等准一维纳米材料,探索其在高温高压条件下的结构相变及其光致发光性质。 利用大腔体高温高压实验技术,在国际上率先开展了单个、分散的C_(60)纳米棒的高温高压聚合研究,首次获得了三种具有聚合结构的C_(60)纳米棒,随着温度压力的提高,实现了由常压的面心立方结构依次向正交、四方和斜方聚合结构的转变。发现了聚合结构的C_(60)纳米棒具有较强的光致发光性质,随着C_(60)聚合程度的增加,发光由可见光逐步红移,斜方相的发光已经移动到近红外区域。研究表明,利用高温高压方法,可以获得多种常压难以得到的、具有新型结构和优异物理性质的C_(60)纳米棒,为新型一维纳米材料的制备提供了新的途径。 首次对比研究了同一条件下C_(60)纳米棒与单晶体材料以及C_(60)纳米片与纳米棒的高温高压聚合。发现相同条件下,体材料与纳米晶的聚合程度不同,纳米晶样品比体材料更难聚合。这是由于C_(60)纳米棒样品在两个维度上受到限制,导致其聚合相的畴与单晶体材料不同,进而引起了拉曼光谱和光致发光光谱的差异。而C_(60)纳米片和纳米棒聚合程度的不同则可能是形状不同所致。该结果有助于深入认识不同形状和尺寸纳米材料的结构和物理性质。 利用金刚石对顶砧和超高压激光加热技术,初步探讨了C_(60)棒在高温高压下向金刚石的转变。在16 GPa、激光加热的条件下实现了C_(60)棒由面心立方结构向金刚石结构的转变,且依然保持棒状形态。这为进一步利用C_(60)纳米棒合成尺寸可控的金刚石纳米棒提供了实验依据。 利用高压原位同步辐射X光衍射和光谱方法,首次研究了Y2O3/Eu~(3+)纳米管和体材料的高压结构相变和光致发光性质。发现体材料由立方相到单斜相再到斜方相的压致结构相变过程;而纳米管发生了由立方相到未知结晶相再到非晶化的转变,相变压力明显高于体材料。体材料的光致发光光谱随压力升高而红移,当立方相主要转变为单斜相时,发射峰消失;纳米管的光致发光光谱与体材料相似,发射峰消失的压力高于体材料。首次采用633 nm激发光,观测到纳米管在8 GPa附近5D0– 7FJ发射峰出现强度最大值,可能是由于Eu~(3+)掺杂使其在高压下发生晶格畸变所致。


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