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超分子相互作用对有机π-共轭材料光电性能的调控

田雷蕾  
【摘要】: 超分子化学,研究多个分子通过非共价键作用力而形成的功能体系的科学,与有机共轭分子的很多光电现象有着紧密的联系,超分子科学和材料科学的交叉融合,推进着材料学的发展,为材料新功能的开发提供了新的思路,同时也将有机光电功能材料的应用扩展到了纳米和生物科学领域。本论文在对超分子作用力深入认识的基础上,一方面从超分子的观点出发对特殊光电现象的本质进行解释;另一方面在分子水平设计合适的分子间作用力,合成具有有序分子堆积结构、特定功能的稳定的超分子光电功能材料。 我们研究了含有α,α′-二胺类金属离子配位基团的共轭聚合物的金属离子色变现象。大部分过渡金属离子和聚合物配位后生成不发光的MLCT态,猝灭聚合物的荧光。满壳层的d10金属离子,如Zn~(2+)和聚合物配位可以有效地调节聚合物的光学性质。我们通过光物理现象的分析结合理论模拟计算的方法对上述离子色变现象的机理进行了解释。 我们发现基于联苯中心聚苯撑乙烯齐聚物可以在室温条件下自发地发生分子内[2+2]环加成反应。理论模拟计算和核磁氢谱分析显示该分子的基态构型没有发生反应的活性,我们抓住了中心联苯构型可变的特点,发现了分子构型多样性的特点,从热力学和动力学的角度,揭示了该反应发生的超分子催化的本质。 我们利用超分子的概念主动地进行新材料的设计,在这里我们将研究重点放在分子自组装过程中多种超分子作用力的协同性问题。我们认为这种协同效应应该包括两个方面:一方面,分子间作用力对于特定的材料功能应该是相互促进的关系,而不是相互抵消的关系。另一方面,分子间作用力不应该是各种超分子作用的简单叠加,应该产生1+1 2的增效效应。超分子作用力的协同作用对自组装形成的纳米功能材料的功能性、稳定性、有序性有着至关重要的意义。


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