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无机开放骨架材料的合成、结构与表征

郭敏  
【摘要】: 无机开放骨架材料因其较高的热稳定性,均匀的孔道、高的比表面以及自身独特的物理化学性质,在催化、吸附、分离、离子交换、主客体组装等领域具有广阔的应用前景。以功能为导向,进行具有新颖开放骨架结构材料的设计合成一直是化学家们所努力的目标。本论文工作主要集中在水热/溶剂热条件下,围绕硅酸铍分子筛材料,开放骨架的磷酸铍化合物和具有特殊磁学性能的硅酸锰材料进行无机开放骨架材料的合成,结构和性能研究。 在中温水热体系中,强碱条件下,成功地合成出一个新型硅酸铍分子筛JLBS-1(K_6[Be_3Si_7O_(20)]·4.6H_2O)。其结构是基于4.82网层和spiro-5结构单元形成的具有三维交叉8元环孔道系统的四连接的分子筛骨架结构。在对此类结构构筑规律系统归纳总结的基础上,成功设计了一系列基于含有这两种结构单元能量合理的假想结构。 在中温水热体系中,以有机胺为模板剂成功合成了三个具有新颖开放骨架结构的磷酸铍化合物BePO-CJ29 ([C_5H_(14)N_2]2[Be_3(HPO_4)_5]·H_2O)、BePO-CJ30 ([C_6H_(18)N_2]0.5[Be_2(PO_4)(HPO_4)OH]·0.5H_2O)和BePO-CJ31(Be1.5PO_5H_2)。其中BePO-CJ29和BePO-CJ30是两个首次报道的具有低维开放骨架结构的磷酸铍开放骨架结构化合物。 在高温高压超临界水和中温水热体系下分别制备了两个新型硅酸锰化合物JLMS-1 (Na_2Mn_3Si_3O10)和JLMS-2 (KNa15Mn4Si12O36)。其中JLMS-1展现出有趣的3D自旋倾斜的反铁磁行为。


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