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功能铀酰—有机配位聚合物的构筑和性能研究

廖作雷  
【摘要】: 配位聚合物是晶体工程学的重要研究方向。近年来,关于过渡金属和镧系金属配位聚合物的研究已经非常广泛和深入,不但合成出了丰富的结构,而且还开发出了很多宝贵的性质,这些化合物在诸多方面展现出广阔的应用前景。然而,相比于过渡金属和镧系金属,目前对锕系元素配位化学的认识还比较少。铀是锕系元素的典型代表,对铀的研究有助于加深对这一系列元素的认识;同时,铀酰化合物也表现出丰富的结构多样性,和很多过渡金属和稀土金属所没有的特殊物理化学性质,铀的配位化学研究逐渐得到人们的重视。 本文致力于功能铀酰化合物的构筑和性能研究。在水热条件下,制备了8个铀酰-有机配位聚合物。对其中的一个系列5个化合物,应用晶体工程学的策略,研究了配体的空间构型对化合物结构的影响。通过有目的的选择高空间位阻的配体,成功得到了3个具有三维骨架结构的产品,其中一个表现出微孔吸附性质。铀酰离子在该系列5个化合物中共形成了单核七配位、单核八配位以及3种不同构型的四核簇,体现了丰富的配位、成簇特点。另一系列3个化合物,主要从光催化性质方面进行了探讨,证明铀酰配位聚合物的光催化性质主要源于其中的铀酰中心,而银等过渡金属离子对催化性质没有明显的干扰;同时研究了光催化反应速率同体系中氧浓度的关系,这有助于理解光催化反应机理。此外,还在还原条件下,得到了一个稳定的四价铀磷酸盐化合物,初步研究表明该化合物具有上转换发光的性质。


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