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高性能热电材料的高温高压合成研究

宿太超  
【摘要】: 本论文工作主要是对几种有应用前景的热电材料进行了高温高压合成研究。 高温高压制备出接近单相且元素分布均匀的三元热电材料AgSbTe_2。电学性质测试发现高压克服了常压制备AgSbTe_2样品电阻率高的缺点,最大ZT值为0.7。 对非化学计量比AgSbTe_2进行研究,发现高压下加入少量Sb2Te3能够增大AgSbTe_2的Seebeck系数,降低其电阻率,同时得到极低的热导率,最大的ZT值达1.03。 高温高压制备了Ag0.8Pb18SbTe_20,室温下测试发现高压降低了其电阻率和Seebeck系数,特别在4.0 GPa附件变化很大,可能发生了半导体到半金属的转变。利用Se替代Te制备了五元合金Ag0.8Pb18SbTe_20-xSex,其中高压合成Ag0.8Pb18SbTe10Se10样品具有较大的功率因子和很低的热导率,室温下的ZT值达到0.43,很接近Hus在Science中报道的结果(0.44)。 高压制备了方钴矿结构材料CoSb3,研究表明高压方法能够在较短的时间内、采用很简单的固相反应工艺合成出常压下制备比较困难的CoSb3。其电阻率和Seebeck系数随合成压力的升高而增大,采用第一原理计算显示高压下CoSb3的帯隙变宽可能是导致其高压电学性质变化的原因。 高压制备了无裂纹、力学性能好的新型热电材料Zn4Sb3,通过电学测试发现高压对其热电性能影响不大。高温高压淬冷制备了PbSe,适当的高压能够有效降低其电阻率、提高其功率因子,最大的ZT达到0.88。对PbTe进行了高温高压下重金属化合物Bi2Te3和Sb2Te3的掺杂,表明高压掺杂Bi2Te3和Sb2Te3具有常压PbI2掺杂可有效地调制载流子浓度和重金属掺杂降低晶格热导率的优点。


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