钙钛矿相和后钙钛矿相硅酸铁的第一性原理研究

【摘要】： 下地幔主要由(Mg,Fe)SiO3及少量的FeO,Al2O3组成。下地幔与地核的边界处,即地下2740~2890km(D”层)的范围内呈现出与其它壳层完全不同的地震波现象。这一发现引起了地球物理学家的广泛关注,对硅酸盐的研究可以帮助我们更好的理解地球动力学及地球进化的问题,因此一直是近些年研究的热点问题。本文通过第一性原理模拟对钙钛矿和后钙钛矿结构的硅酸铁在高压下的结构、电子性质和弹性性质进行了系统的研究,得到以下创新性成果: (1)从理论上确定了硅酸铁的铁磁态和非铁磁态的物态方程,发现后钙钛矿相硅酸铁的铁磁态能量在各个压力下均比钙钛矿相硅酸铁的铁磁态能量要低。这一结果给出了铁原子更容易在后钙钛矿相中稳定存在的原因。 (2)通过对钙钛矿和后钙钛矿结构硅酸铁弹性性质的研究发现,两种结构在下地幔与地核边界处的压力下都呈现出力学稳定性。对波速的模拟结果表明富含铁的后钙钛矿相硅酸盐有可能是造成超低声速的主要原因。 (3)由压力导致的铁的3d电子能带展宽是造成钙钛矿相硅酸铁磁矩塌陷的主要原因。 (4)沿[001]方向、[010]方向上成共价离子键的硅氧层与成金属键的铁原子层之间的弱耦合分别是造成钙钛矿相和后钙钛矿相硅酸铁沿[001]方向和[010]方向更容易压缩的主要原因。