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多环芳烃(PAHs)在森林土壤和植物叶中的分布行为特征研究

赵香爱  
【摘要】:持久性有机污染物质是一类危害环境生态系统和人类健康的化学物质。它可以通过大气的远距离传输作用从污染源到达森林生态系统,之后通过干/湿沉降及各相之间的分配等过程进入森林中的陆地生态系统。持久性有机污染物质在森林土壤和植物叶中的分布不仅取决于自身物理化学性质(分子量、亲脂性、疏水性等)还受到环境因素的影响(温度、气团的移动、湿沉降等)。环境因素的变化,如温度变化的改变,会改变持久性有机污染物质的环境行为,进而影响持久性有机污染物质的归趋。干/湿沉降是持久性有机污染物质进入到森林土壤中的重要的途径,也是清除森林大气中持久性有机污染物质的主要途径,而森林大气中持久性有机污染物质的变化直接影响植物叶中持久性有机污染物质的分布。土壤和植物叶本身的性质也影响其对持久性有机污染物质的吸附和富集过程。目前很多研究都致力于揭开森林中持久性有机污染物质分布过程的规律,但是森林生态系统环境因素复杂,因此没有明确阐明森林中持久性有机污染物质分布规律及影响因素。本文以多环芳烃为目标物质,基于多环芳烃在不同环境森林土壤和植物叶中的分布行为特征研究,进一步开展地理环境条件和介质自身性质对分布特征的相关性研究,将阐明多环芳烃在森林土壤及植物叶中的分布行为特征。为了实现研究目的,在长白山地区开展了样品的采集。长白山具有完整的森林生态系统,而且还有丰富的植物资源。长白山的构造为东北西南向,使长白山的南坡和西坡处于迎风面,北坡则处于背风面,因此不同坡面上的地理环境因素不同。而且随着海拔高度的增加温度、降水量等气象条件有明显的变化。为了研究长白山土壤和植物叶中多环芳烃的分布行为特征,在长白山的不同坡面上(北坡、西坡和南坡)随海拔梯度进行土壤的采集,共采集了32个森林表层土壤样品。为了分析长白山地区本地污染源对长白山的影响,在其周围的人参种植地进行了土壤的采集,共采集了28个土壤样品。植物叶样品分两次进行的,第一次采集是在长白山不同坡面的同一纬度上进行,共采集了包括15科33种不同种类的41个植物叶样品。第二次采样是在长白山北坡和西坡的不同海拔高度森林中进行的。共采集了包括13科24种不同种类的56个植物叶样品。为了研究植物叶中多环芳烃的季节性分布特征,以柳树叶为研究树种,从其开始发芽到落叶期间随时间的变化进行树叶的采集,共采集了29个植物叶样品,同时也采集了29个大气气相样品和29个大气颗粒物样品。并且为了更好、更快的分析植物叶中多环芳烃,通过联用改进的固相萃取方法和气流吹扫微注射器萃取技术(GP-MSE)建立了一种简便、快速、有效的检测植物叶中多环芳烃的分析方法。分析了所采集的土壤样品和植物叶样品中多环芳烃之后得到了以下结果:1.在长白山不同地理环境条件的土壤和植物叶中多环芳烃浓度分布如下;1.1北坡土壤中多环芳烃浓度范围为38.5-212.2 ng g-1(平均浓度:110.4 ng g-1),西坡土壤中多环芳烃浓度范围为83.9-313.9 ngg-1 (170.7 ngg-1),南坡土壤中多环芳烃浓度范围为52.6-238.6 ngg-1(平均浓度:141.8 ng g-1)。1.2第一次采样的北坡植物叶中多环芳烃浓度范围为119.0-271.2 ng g-1(平均浓度:195.2 ng g-1),西坡植物叶中多环芳烃浓度范围为99.2-280.5 ng g-1(平均浓度:160.6 ng g g-1)。第二次采集的北坡植物叶中多环芳烃浓度分布分别为N1(海拔高度:796 m):113.0-381.8 ng g-1(平均浓度:204.9 ng g-1),N2(海拔高度:1800 m):92.9-202.4 ng g-1(平均浓度:165.2 ng g-1),N3(海拔高度:2000 m):125.3-220.7 ngg-1(平均浓度:190.4 ng-1)。而西坡植物叶中多环芳烃浓度分别为W1(海拔高度:1800 m):49.6-137.8 ng g-1(平均浓度:107.0 ng g-1),W2(海拔高度:2000 m):65.4-132.9 ng g-1(平均浓度:110.1 ng g-1)。2.位于背风面的北坡土壤中多环芳烃浓度水平(38.5-190.1 ng g-1)低于迎风面的西坡和南坡中多环芳烃浓度水平(西坡:117.7-443.6 ng g-1,南坡:75.3-437.3 ngg-1),然而北坡植物叶中多环芳烃浓度水平高于西坡植物叶中多环芳烃浓度水平,与土壤中浓度分布相反。这是因为迎风面的湿沉降明显大于背风面,而湿沉降是多环芳烃从大气进入到森林土壤中的主要途径,因此迎风面土壤中多环芳烃浓度水平要高于背风面。而湿沉降也是清除大气中多环芳烃的主要途径,而大气中多环芳烃浓度是直接影响植物叶中多环芳烃浓度分布的重要因素,因此迎风面湿沉降的增加导致大气中多环芳烃的清除进而使植物叶中多环芳烃浓度水平降低。3.通过分析气团后向轨迹发现长白山各坡受到相似的多环芳烃污染源的影响,且污染途径也很相似,但是在迎风面(西坡和南坡:高分子量多环芳烃所占比例分别为74%和70%)和背风面(北坡:高分子量多环芳烃所占比例为58%)的土壤和植物叶中多环芳烃组成分布不同。这是因为高分子量多环芳烃具有很高的颗粒物—空气分配系数(KpA),因此主要存在与大气颗粒相中。而且长白山是一个天然屏障把湿润的空气阻挡在迎风面上,使迎风面大气中颗粒态的高分子量多环芳烃更有效的通过干/湿沉降进入到土壤当中。没有被干/湿沉降清除的大气中气态低分子量多环芳烃随着气团的移动转移到背风面,这使迎风面和背风面大气中多环芳烃组成出现了差异,导致迎风面和背风面土壤和植物叶中多环芳烃组成分布也有差异。4.土壤中多环芳烃在迎风面(西坡和南坡)出现了冷捕集现象,但是在背风面(北坡)没有出现。因为迎风面截留了大多数的高分子量多环芳烃,然而大分子量多环芳烃具有相对高的辛醇—空气分配系数(KoA),辛醇—水分配系数(Kow),土壤中的有机碳吸附系数(Koc);因此随着时间的推移更有利于富集在土壤中。而且随着海拔高度的增加,降水量相应的增加,使大分子量多环芳烃更易于富集在高海拔的森林土壤中。然而任何坡面上的植物叶中都没有出现冷捕集现象。这可能是因为冷捕集现象是多环芳烃长期富集过程造成的,然而植物叶中多环芳烃分布是短时间的富集过程。5.采集的所有植物叶样品中都检测到多环芳烃,而且在同一采样点采集的不同种类植物叶中多环芳烃浓度有差异,这是因为不同种类植物叶的叶参数差异导致的。当比叶面积相似时脂溶性物质的增加会导致多环芳烃浓度的增加,而脂溶性物质相似时比叶面积的增加导致多环芳烃浓度的增加。当具有相似的叶参数时植物叶中多环芳烃浓度分布相似。在同一采样点采集的不同种类植物叶中多环芳烃的组成分布相一致,说明所有植物叶都可以很好的反应当地环境中多环芳烃组成分布。6.植物叶中多环芳烃浓度分布随季节的变化有明显的变化,春季随着植物叶的生长其多环芳烃浓度也增加,进入夏季植物叶中多环芳烃浓度开始减少。而到了秋季,随着采暖期的开始,植物叶中多环芳烃浓度开始增加。除了春季,植物叶和大气中多环芳烃浓度分布趋势相一致。因为在春季随着植物叶的生长植物叶参数变化明显,导致植物叶中多环芳烃浓度受到植物叶参数的影响。而且植物叶中多环芳烃分布可以响应短时间内气象条件的变化,如有效的降雨或气团的移动。上述结果这说明湿沉降是影响多环芳烃在森林中分布的最主要环境因素,它更易于多环芳烃从大气中清除富集到土壤中,而不倾向于富集到植物叶中。多环芳烃本身的物理化学性质使不同分子量的多环芳烃响应气象条件的变化有差异,这使多环芳烃在不同地理环境条件的土壤和植物叶中的分布特征有变化。植物叶参数可以影响植物叶中多环芳烃的浓度分布,然而叶参数不影响植物叶中多环芳烃的组成分布。植物叶可以很好的反应大气中多环芳烃浓度短时间内的分布变化,而且可以响应短时间内气象条件的变化。在森里生态系统,土壤中多环芳烃分布行为特征是经过长期富集过程导致的结果,而植物叶中多环芳烃分布行为特征是短时间内反应大气中多环芳烃分布的结果。


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