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二氧化钛/氮化碳的制备及其对草甘膦光催化性能的研究

杜沁媛  
【摘要】:以光催化氧化法对草甘膦除草剂进行降解。首先,选定TiO_2/g-C_3N_4为光催化剂。TiO_2是一种污染小、低成本、强氧化性、化学稳定的半导体催化剂,但其对可见光几乎无吸收;g-C_3N_4是具有良好光电性能的新型半导体材料,在可见光范围内有吸收。为了提高材料光催化活性,以TiO_2及g-C_3N_4为原料,采用物理法超声复合形成TiO_2/g-C_3N_4。通过X-射线粉末衍射、红外光谱、紫外-可见漫反射、荧光光谱、扫描电镜等对TiO_2、g-C_3N_4及TiO_2/g-C_3N_4晶型、形貌等进行表征,表征结果证实:TiO_2为锐钛矿相球形结构,g-C_3N_4为层状结构,且TiO_2分布在g-C_3N_4表面;TiO_2/g-C_3N_4催化活性较高,其光吸收范围比任意单一原料更广。通过一系列实验,研究TiO_2/g-C_3N_4在模拟太阳光光照下对草甘膦溶液光催化降解的效果。(1)不同质量比TiO_2/g-C_3N_4的影响:结果表明TiO_2和g-C_3N_4质量比为2:8时,催化效果最佳;(2)不同TiO_2/g-C_3N_4添加量的影响:结果显示在100 mL浓度为5 mg/L草甘膦溶液添加0.1 g TiO_2/g-C_3N_4,降解效果最佳;用模拟太阳光光照此体系120 min后,降解率可达91%。此外,还研究了体系中草甘膦溶液初始浓度、pH及光源的影响。实验结果表明:(1)在100 m L溶液中,草甘膦初始浓度越大,降解率越低。当溶液中草甘膦浓度为3 mg/L时,模拟太阳光仅光照60 min,降解率就可达98%。(2)反应体系在弱碱性及中性条件下,降解率相对较高。当溶液pH=9时,降解率最高,达98%。(3)在可见光的照射下,TiO_2/g-C_3N_4对草甘膦溶液的降解率比模拟太阳光的降解率小11%。最后,通过捕获实验探究了TiO_2/g-C_3N_4中起主要氧化作用的基团。结果表明:在TiO_2/g-C_3N_4降解草甘膦溶液的实验中,起主要催化氧化作用的是空穴,其次是O2-·(超氧自由基)。草甘膦溶液可能降解途径为:以C-N键断裂方式,将草甘膦分解成氨基甲基膦酸和乙酸。


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