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锡基负极材料的制备及锂/钠离子电池的性能研究

吴琼  
【摘要】:锂离子电池(LIBs)在能源存储领域中一直占据着重要地位,而且其应用领域日渐广泛。但是为了应对锂资源匮乏的危机,迫切的需要研发新型的储能技术。由于储量丰富,分布广泛等优点,钠离子电池(SIBs)作为潜在替代者引起了广泛的关注。众所周知,电极材料仍然是影响LIBs/SIBs电化学性能的主要因素。锡基材料由于高容量,低成本,储量丰富等优势成为研究热点。但是,锡基负极材料通常表现出差的循环稳定性和导电性,限制了其实际应用。因此,本文制备出一系列锡基/石墨烯复合材料,并将其应用于LIBs及SIBs,进行相关的电化学性能测试,研究结果如下:(1)采用一种“三位一体”策略来制备氮掺杂双碳层包覆的Sn O_2空心纳米球(命名为G@C@Sn O_2)。空心结构具有足够的空隙空间来缓冲体积膨胀,而双碳层的封闭策略不仅可以保持结构的完整性,同时也极大地改善了材料的电导率。受益于特定的空心结构和双碳层策略,复合材料展现出优异的电化学性能。G@C@Sn O_2作为负极材料应用于LIBs时,0.1 A g~(-1)电流密度时,240次循环后,G@C@Sn O_2维持1156.1m Ah g~(-1)的可逆容量。更令人惊喜的是G@C@Sn O_2作为SIBs负极材料时,G@C@Sn O_2在0.05 A g~(-1)电流密度时,充放循环100次后,保留277.4 m Ah g~(-1)的可逆容量。(2)采用分子工程的逐层(LBL)组装技术,将超小的Sn O_2纳米颗粒均匀地锚固在N/S共掺杂石墨烯上(命名为NSGS)。得益于新颖的设计和特殊的结构,所获得的NSGS-8作为LIBs负极材料时具有高的初始容量(0.1 A g~(-1)电流密度下为2123.9m Ah g~(-1)),超长的循环稳定性(500个循环周期后容量仅损失0.8%)。此外,所获得的NSGS-8作为SIBs负极材料时,0.05 A g~(-1)电流密度时,NSGS-8展示791.7 m Ah g~(-1)的初始容量以及极好的循环稳定性(测试电流密度为0.5 A g~(-1)时,循环500个周期后为180.2 m Ah g~(-1))。同时,在详细分析相变和电化学反应动力学的基础上,清楚地阐明了NSGS在LIBs/SIBs中的反应机理以及两者的区别。(3)采用简单的水热法,将Ce_2Sn_2O_7纳米颗粒封装在石墨烯中(命名为Ce_2Sn_2O_7/RGO),其可用作LIBs以及SIBs的新型负极材料。受益于双金属元素的协同作用和石墨烯的导电网络,Ce_2Sn_2O_7/RGO-8作为负极材料应用于LIBs,当测试电流密度为0.05 A g~(-1)时,可逆容量高达814.6 m Ah g~(-1)。电流密度为1 A g~(-1)时,经历1500个循环周期后,可逆容量保留369.5 m Ah g~(-1)。同时,对材料进行了详细的相变,动力学以及理论计算分析,研究了良好电化学性能背后的反应机理。此外,Ce_2Sn_2O_7/RGO-8作为SIBs负极材料时仍展现出令人满意的电化学性能,当测试电流为0.5 A g~(-1)时,充放循环200次后,Ce_2Sn_2O_7/RGO-8可获得91.9 m Ah g~(-1)的可逆容量。(4)采用六氯聚三磷腈作N/P源,将Sn P_2O_7纳米颗粒封装到N/P双掺杂石墨烯中(命名为Sn P_2O_7/NPG),该复合材料可用作LIBs/SIBs的负极材料。得益于锡基三元氧化物的独特结构和多组分的协同效应,所获得的Sn P_2O_7/NPG-4在0.1 A g~(-1)时展现出528.4 m Ah g~(-1)的高可逆容量。同时,Sn P_2O_7/NPG-4作为SIBs负极材料时在0.05A g~(-1)的电流密度下,可逆容量为412.9 m Ah g~(-1)。Sn P_2O_7/NPG-4显示出良好的倍率性能(电流密度为2 A g~(-1)时,可逆容量为182.3 m Ah g~(-1))。特别的是,通过一系列的动力学表征和理论计算系统地研究了Na~+的嵌入/脱嵌机理。


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