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复合掺杂型方钴矿热电材料的优化制备

韩旭  
【摘要】:本论文详细阐述了复合掺杂型CoSb_3热电材料在高温高压条件下的制备,并对其热学性能和电学性能进行测试和研究。通过对实验压力、温度、时间及掺杂元素比例的调节,优化热电材料的性能,使得材料的电输运性能提升,热导率降低。实验结果表明,高温高压的实验方法可以极大的缩短合成时间,使得样品内部出现丰富的位错,增加晶体缺陷率、成核率,丰富晶界,且合成后的样品机械性能得到提升。本论文得到的主要实验结果如下:(1)在S填充型方钴矿热电材料的基础上,进行不同比例Te元素的置换,制备样品Sy Co_4Sb_(12-x)Te_x(x=0.3,0.4;y=0.05,0.1)。测试结果表明:高压条件可以改变材料内部载流子浓度,优化电输运性能。在室温下测得,随着合成压力的不断升高,样品Seebeck系数绝对值呈现增加的规律。其中,样品S_(0.05)Co_4Sb_(11.7)Te_(0.3)在2.0 Gpa时获得最大的功率因子为18.91μWcm~(-1)K~(-2)。(2)研究发现,随着测试温度的不断增加,不同合成压力下制备的S_(0.05)Co_4Sb_(11.6)Te_(0.4)样品热导率随测试温度的增加呈不断下降的趋势。ZT值则伴随着测试温度的升高逐渐增大。其中,合成压力为3.0 Gpa时样品性能良好,晶格热导率为1.23 Wm~(-1)K~(-1),并且在测试温度终端样品的ZT值达到1.07。这表明,高温高压的条件可以提高材料的电输运性能,同时可以增加位错、减小晶粒尺寸,降低晶格热导率,最终达到优化材料热电优值的目的。(3)在S和Te复合掺杂的基础上,新增In元素掺杂,制备In_xS_yCo_4Sb_(11.6)Te_(0.4)(x=0.05,0.1;y=0.05,0.1)样品。研究发现,相较于单一S填充,In-S双填充型方钴矿材料的电输运性能得到进一步提高,在合成压力范围内,所有样品Seebeck系数绝对值均随合成压力的升高而增大。合成压力为3.5 Gpa时,样品In_(0.05)S_(0.05)Co_4Sb_(11.6)Te_(0.4)获得室温下最大的Seebeck系数为193.8μVK~(-1),此时样品的功率因子达到17.84μWcm~(-1)K~(-2)。


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