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BiCuSeO热电材料的结构调控及其电热输运性能研究

刘钟元  
【摘要】:随着城市工业化的不断进步与日益发展,石油、煤炭等能源日渐殆尽的同时,传统能源的使用也造成了环境的急剧恶化。如何协调能源与环境之间的关系成为未来社会经济发展的关键因素。近年来可再生能源和能源的高效多级利用作为解决能源短缺与环境污染的重要途径受到世界各国的高度重视。风能、太阳能等可再生能源的广泛使用在一定程度上减少了传统能源的消耗。此外,在能源高效利用方面,热电材料作为能够实现热能与电能直接转换的新型能源转换材料,与传统能源利用方式相比,能够在无机械运动和化学传输介质的情况下实现能量转换,具有无污染、无噪音、使用寿命长等优点。因此热电转换技术被认为是一种清洁无污染的能源转换技术。基于热电技术的独特优势,热电材料可被潜在应用于在汽车尾气废热回收、航天飞行器电能供给、工业余热回收、热电制冷等方面。随着巨大的市场需求和科研人员的努力,热电材料将有望以其独特的优势,成为解决能源短缺的重要途径。热电材料的发展最早起源于塞贝克效应的发现,随着固体物理与半导体基础理论的不断发展和科研人员的不懈努力,改善热电输运性能的理论被逐渐完善,热电转换效率被不断提高。目前热电材料种类众多,含氧化合物在热电发展历程中受到科研人员的长期关注,BiCuSeO含氧化合物作为热电材料的新成员,具有含氧化合物普遍的高温稳定性、抗氧化性、无毒、易烧结等特点,同时由于其较低的本征热导率,被认为是潜在的高性能热电材料。大量实验与理论研究表明,原位高压能够对热电材料的晶格结构、电子输运、能带结构以及微观形貌等方面进行协同优化,直接或间接调控热电输运参数。因此高压对热电性能的调控被认为是一种新型的研究策略。本文利用高压技术的典型代表“高温高压方法”成功制备了BiCuSeO块体热电材料,系统开展BiCuSeO材料的高压合成和高压下Te掺杂对BiCuSeO材料热电输运性能影响的研究,主要研究内容如下:(1)通过高温高压法在不同压力下进行BiCuSeO材料的制备,结果表明BiCuSeO的晶体结构和微观形貌随着合成压力的增加(0.8-4 GPa)逐渐发生改变。由于高压的应用,材料的能带结构和电子结构被优化,随着合成压力的升高,制备样品的禁带宽度逐渐增加且有效质量被降低,有效调控BiCuSeO的载流子浓度和迁移率。基于压力对晶体结构和能带结构的调控,BiCuSeO的电输运性能得到了显著改善,最终在4 GPa下制备的BiCuSeO样品的室温功率因子为~80μWm~(-1)K~(-2),显著高于大多数没有压力介入的BiCuSeO样品的室温功率因子。(2)能带结构工程是改善热电性能的有效方法,尤其是电输运性能。本工作中我们采用高压协助Te掺杂,实现BiCuSe_(1-x)Te_xO能带结构的优化调制。利用压力与Te掺杂的结合使有效质量显著降低,最终获得了超高的载流子迁移率~129.6 cm~2V~(-1)s~(-1)。同时通过密度泛函理论(DFT)模拟压力对电子结构的影响,很好的佐证了实验结果。此外,压力的应用进一步扩大了Te掺杂对BiCuSeO体系的载流子-声子传输的优化效果。高压和Te掺杂的协同效应诱导了体系的多尺度微观结构特征,有效提高体系的声子散射,使其获得0.3 Wm~(-1)K~(-1)的低热导率。最终,在873 K时BiCuSe_(0.8)Te_(0.2)O样品的最大z T值达到0.86,与其他报道的BiCuSe_(1-x)Te_xO样品的最高z T值相比,提高了约21%。


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