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多孔碳及其复合材料的制备和电化学性质研究

白静  
【摘要】:多孔碳材料作为一类新颖的碳材料,近年来受到人们越来越多的关注。这些多孔碳材料由于具有均一的孔尺寸,高的表面积和大的孔体积,而广泛应用在气体分离、水的净化、催化剂载体、电容器和燃料电池中。近年来多孔碳材料越来越多的用于电化学分析中,并且获得了很好的分析结果。因此在前人研究的基础上,本论文详细研究了多孔碳材料的电化学性质包括电催化和电分析性能,主要包括以下几个方面的研究: 1.以有序介孔硅SBA-15为模板,蔗糖为碳源,合成出二维有序介孔碳OMC.以OMC为电极材料修饰在电极表面实现了对环境污染物苯二酚同分异构体的同时检测,结果显示,在OMC修饰的电极上同分异构体的氧化峰能够很好的被分开,对苯二酚和邻苯二酚的氧化峰电位差为150mV,邻苯二酚和间苯二酚的氧化峰电位差为370mV,为同时检测苯二酚异构体提供了很大的选择性。同时OMC修饰电极还被用来检测维生素B2,结果显示在最优的pH值下(pH7.0),该修饰电极对维生素B2展示了良好的电化学反应,高的灵敏度769μA mM-1和低的检出限2×10~(-8)M。此外,OMC修饰电极展示了良好的稳定性和重现性,用于实际样品的检测中,得到令人满意的分析结果。 2.将一些无机分子或有机聚合物掺杂在介孔材料的结构中可拓宽和改善OMC的检测能力。本文我们将普鲁士蓝PB电沉积在OMC上,得到了PB/OMC复合材料,PB保留了原有的电化学活性。PB/OMC修饰电极用来检测双氧水,结果显示,与纯的PB修饰电极相比,PB/OMC修饰电极显示较宽的pH范围,较高的稳定性和较大的响应电流。OMC的加入大大改善了PB的电催化性质,可能是由于OMC和PB的协同效应共同作用的结果。因此,本工作可能为OMC功能化无机电活性分子开辟了一个新的路径。 3.探讨了OMC的电催化机理。尽管OMC展示了潜在的催化能力,但是目前它的催化机理还不是很清楚。仅有一些推测OMC高的催化活性很可能归因与出现在其表面的含氧官能团和缺陷电位有关。我们用不同的反应试剂处理OMC,使OMC表面得到不同种类的含氧官能团,用NADH和H_2O_2为探针来表征含有不同含氧官能团的OMC的电催化活性,详细讨论了含氧官能团对OMC催化能力的影响。结果表明酸处理的OMC展示了最高的电催化活性,然而碱处理的OMC的电催化活性与未处理的OMC相同。结论是酸处理过程中产生的酸性官能团对OMC良好的电催化活性有贡献。 4.我们还以nano-CaCO_3为模板,合成出孔径在50nm左右的大的介孔碳LMC,并用一些常用的电活性物质为探针来表征LMC的催化活性,结果显示,与CNT/GCE相比LMC/GCE展示了较高的催化活性,这很可能是由于大的介孔碳具有较大的孔径,更加利于分子的扩散。


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