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提高密度泛函理论计算Y-NO体系均裂能精度:神经网络和支持向量机方法

李鸿志  
【摘要】:分子中的化学键能是分子的热化学性质之一,键的强弱可以用来度量分子的化学稳定性的高低,键能值的高低基本上控制了许多反应速度的快慢,也确定了相应化学反应的机理。因此,精确地预测分子中化学键能是计算化学领域的一个重要问题。量子化学中高级别的从头算方法可以给出精确的键能,但是需要大量计算资源,难以应用于较大的体系。密度泛函理论(DFT)方法具有不存在自旋污染,在计算速度上优于从头算方法,在精度上也可以与较高级别的从头算方法(例如多组态方法)相媲美,但计算得到的化学键能一般比实验值低。要解决这个问题,期待能找到一些有效的方法来校正理论计算的误差。 本论文针对92个有机分子体系,应用平均影响值、灰色关联分析、主成分分析、神经网络和支持向量机等方法来校正量子化学方法计算的结果,提高量子化学计算均裂能的精度。在简单的物理参数下,组合型计算方法能够减小理论计算因忽略电子相关效应和使用小基组所带来的系统误差,为准确、快捷地预测分子性质提供了一种新的研究手段。 研究工作主要包括如下几个部分: 1、基于平均影响值(MIV)的反向传播神经网络(BPNN)(MIV-BPNN)方法被用于提高DFT计算Y-NO键均裂能的精度。量子化学计算和MIV-GRNN联合方法被用来计算92个含Y-NO键有机分子体系的均裂能。结果表明,相对于单一的密度泛函理论B3LYP/6-31G(d)方法,全参数下BPNN方法计算92个有机分子体系的均裂能均方根误差(RMS)从5.31kcal/mol减少到0.45kcal/mol,而MIV-BPNN方法使均方根误差减少到0.33kcal/mol。可见B3LYP/6-31G(d)和MIV-GRNN联合方法计算结果误差较小,基本与实验值吻合。 2、基于灰色关联分析(GRA)和主成分分析(PCA)的广义回归神经网络(GRNN)(GP-GRNN)方法被用于提高DFT计算Y-NO键均裂能的精度。GRA用来挑选适当的物理参数,PCA用来优化所选择的物理参数,GRNN用来建立非线性模型。量子化学计算和GP-GRNN联合的方法被用来计算92个Y-NO键有机分子体系的均裂能。我们把GP-GRNN方法的计算结果与B3LYP/6-31G(d)方法以及数据未经过筛选和优化处理全参数直接应用GRNN(F-GRNN,full-descriptor GRNN)方法和只经过GRA的G-GRNN方法计算结果相比较。结果表明,相对于B3LYP/6-31G(d)方法,F-GRNN和G-GRNN方法计算92个有机分子的均裂能RMS分别从5.31降到0.49和0.39 kcal mol~(-1),而对于GP-GRNN方法,RMS降到0.31 kcal mol~(-1)。可见在B3LYP/6-31G(d)基础上的GP-GRNN方法可以提高均裂能的量子化学计算精度,并可预测实验上无法获取的均裂能值。 3、基于自组织特征映射(SOM)的最小二乘支持向量机(LS-SVM)(SOM-LS-SVM)方法被用于提高DFT计算值。SOM用来挑选适当的物理参数,K-CV(K—fold CrossValidation)用来进行LS-SVM参数选择,LS-SVM用来建立非线性模型。相对于B3LYP /6-31G(d)方法,LS-SVM和SOM-LS-SVM方法计算92个有机分子的均裂能RMS分别从5.31降到0.33和0.28 kcal mol~(-1)。结果表明,SOM-LS-SVM方法具有更好的适应能力和校正效果。SOM-LS-SVM校正B3LYP/6-31G(d)的方法可以有效的预测分子的均裂能,在无法获得实验值或无法得到精度较高的量子化学计算结果的时候。SOM-LS-SVM扩展了B3LYP/6-31G(d)的真实性和实用性。


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