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金属局域表面等离子体修饰的ZnO异质结紫外光发射器件研究

张涔  
【摘要】:宽禁带(3.37eV)半导体ZnO具有高达60meV的激子束缚能,易在高温下获得激子发射,是发展紫外光发射器件的理想候选材料。目前已成为继GaN之后第三代半导体材料领域的研究热点。在ZnO p型掺杂存在巨大挑战的现状下,构筑ZnO基异质结光发射器件不失为一种理想策略。提升ZnO光发射器件的效率一直是研究人员不懈追求的目标。近年来,金属局域表面等离子体具有高的空间局域特性和强的局域场增强特性,被认为是提高发光效率的有效手段之一。本论文在制备了ZnO基金属-绝缘体-半导体(MIS)异质结构和PIN异质结构发光二极管(LED)的基础上,引入Ag纳米粒子的局域表面等离子体(LSP),构筑了Ag LSP增强型ZnO基LED原型器件;利用Ag LSP与ZnO激子的共振耦合效应,提高了器件的内量子效率和光萃取效率;系统研究了AgLSP的性质、器件结构等因素对ZnO基LED性能的影响;针对不同器件的结构特点,揭示了发光增强的内在物理机制。主要研究内容如下: 设计并制备了基于Au/MgO/Ag/MgO/ZnO MIS异质结构的Ag LSP增强型ZnO紫外LED器件。该器件中,MgO层除了具有电子阻挡层和空穴注入层的功能之外,还兼具LSP与激子耦合的介电间隔层。揭示了两层MgO厚度比例对Ag LSP增强ZnO紫外光发射的影响规律和调节作用。兼顾LSP消逝波特性、非辐射能量转移、电荷输运过程等因素,优化了MgO层厚度,实现了最大10倍的ZnO紫外电致发射增强。时间分辨光谱测量表明:Ag LSP与ZnO激子的共振耦合作用导致ZnO自发辐射速率增加(即:内量子效率提升)。新奇的结构设计为构造金属LSP修饰的ZnO基MIS异质结器件提供了帮助。 设计并制备了Ag纳米粒子LSP增强型n-ZnO/ZnO纳米柱阵列/p-GaN异质结构LED器件,在ZnO纳米柱表面包覆MgZnO壳层,通过优化MgZnO间隔层厚度,实现了10倍的ZnO紫外电致发射的选择性增强。虽然Ag LSP的引入导致ZnO自发辐射速率显著增加,但器件发射增强机制无法归因于Ag LSP与有源区中ZnO激子的直接耦合,因为Ag纳米粒子与有源区的“遥远”距离与LSP的近场特性矛盾。器件发光强度空间分布的理论模拟与实验测量表明:ZnO/MgZnO核壳纳米柱作为光波导限制了电致发光在其内部的传播。据此,我们提出了一个包含了结区发光、波导模式传输、ZnO发光的自吸收与再激发、ZnO激子与Ag LSP耦合多个过程的物理模型解释了器件发光增强机制。此外,Ag纳米粒子LSP对光的萃取作用也是器件外量子效率提升的原因之一。基于Ag纳米粒子LSP共振峰与ZnO紫外发射峰的匹配问题,我们作了一点尝试与展望,利用LSP共振频率可调范围更大的Ag纳米线代替Ag纳米粒子,构造了如上所述的相同器件结构。初步得到了ZnO紫外光致发光增强,为我们以后构建基于此结构的电致发光器件打下了基础。


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