多级中空纳米纤维负载型催化剂的设计合成及其催化性能研究

【摘要】：在国民经济迅猛发展的今天,催化技术发挥着不可磨灭的作用。目前,催化领域的研究重点主要集中于开发运用新型的催化剂材料,而纳米级材料所具备的独特的小尺寸效应、量子尺寸效应、表面效应以及宏观量子隧道效应使其在能源、环境、传感器、光电器件及催化领域都有着重要的应用,但是纳米催化剂由于其具有较高的表面能易于发生团聚现象,从而导致催化剂失活,而且小颗粒的纳米催化剂难以从催化体系中分离出来,从而限制了其应用,因此设计合成具有高催化活性又易于分离回收的纳米级催化剂是当前催化领域的重要研究内容。静电纺丝法是一种利用静电引力来制备一维纳米材料的有效方法,电纺纳米纤维不仅具备纳米材料具有的所有特性,且在宏观上表现为网毡结构,从而可以通过重力作用自然沉降,因此我们可以利用电纺纳米纤维作为纳米催化剂的载体,最终得到具有高催化活性、易于回收的负载型纳米催化剂。本论文通过结合静电纺丝法、高温煅烧法、水热法以及化学还原法得到了复合型纳米纤维材料。运用TEM、SEM、XRD、XPS等表征手段对其形貌与结构进行了分析,并对其性质展开了一系列的研究。具体内容如下:(1)利用SiO_2中空纳米纤维为牺牲模板,经过水热处理后成功制得具有多级结构特征的硅酸镍(Ni SiO)双层中空纳米纤维,并进一步利用硼氢化钠在水热条件下原位还原得到Ni/NiSiO复合纳米材料。我们以还原4-硝基苯酚(4-NP)为催化模型实验,探索Ni/NiSiO复合纳米材料的催化性能,结果表明Ni/NiSiO复合物具有很好的催化活性和循环稳定性,并可以通过重力自然沉降使其达到分离回收和重复利用的效果。(2)利用SiO_2中空纳米纤维为硬模板,结合水热法及一定后处理手段,最终得到由纳米片组装成的四氧化三钴(Co_3O_4)双层中空纳米纤维。并以此为基础,进一步运用化学还原法得到Pt高度分散的Pt/Co_3O_4复合纳米材料。催化实验结果表明Pt/Co_3O_4具有优异的催化氧化CO性能。(3)以SiO_2中空纳米纤维为硬模板,结合溶剂热法及一定后处理方法,最终得到由纳米粒子构成的纳米片组装而成的二氧化锡(SnO_2)双层中空纳米纤维。并在此基础上,进一步利用硼氢化钠还原法得到Pt高度分散的Pt/SnO_2复合纳米材料。催化实验结果表明Pt/SnO_2具有很好的催化活性和循环稳定性。