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饮马河流域水体中多环芳烃的时空分布、风险评价及归趋的研究

孙彩云  
【摘要】:饮马河流域位于中国吉林省的中部地区,是松花江流域母亲河——第二松花江的最大支流,也是当地居民生活用水以及农田灌溉的主要水源。然而,随着区域城镇一体化、工业以及农业的快速发展,生活与工业废水、农田径流的排放不断增加,汽车尾气以及煤和农作物废弃物燃烧的污染加剧,大大增加了饮马河流域水体(主要包括水和底泥)受多环芳烃污染的可能性。因此,本研究以美国环保署推荐优先研究的16种多环芳烃污染物为研究对象,通过对流域中17个监测断面的监控调查、实验模拟以及数值模拟的方法,对饮马河流域水体中多环芳烃的时空分布,生态与人体健康风险评价,来源、迁移转化及归趋过程进行了研究。基于对13个省级监测断面以及4个国家级监测断面水体中16种多环芳烃浓度的监测结果,得出以下结论:饮马河流域水中多环芳烃平均总浓度最高的是丰水期,最低的为枯水期;底泥中多环芳烃平均总浓度最高的为丰水期,但总体来说三个水期差别不大;水中总多环芳烃浓度较高的地点主要出现在伊通河上游的长春市四化桥区域以及饮马河的上游;饮马河上游底泥中的多环芳烃总浓度高于其他采样点将近一倍;低环的多环芳烃在水和底泥中的比例最高。通过实地考察以及比值法,我们对饮马河流域水体中多环芳烃的来源进行了分析。结果表明:饮马河流域水体中多环芳烃的主要来源为农作物废弃物的燃烧、农田径流、生活以及工业污水、生活垃圾、汽车尾气以及工业废气。采用实验模拟的方法研究了菲和芘在大气-水-底泥体系中主要的迁移转化机制,结果表明:底泥的吸附与解析、底泥中的微生物降解作用以及挥发作用是主要的迁移转化机制,迁移转化的速率呈现季节性差异。此外,我们对菲和芘在水体中的迁移转化机制进行了研究。底泥吸附菲和芘的动力学过程相似,吸附过程主要受到受扩散作用控制,化学吸附在整个吸附过程的作用很微弱;而在解析过程中,除了扩散作用,也包括化学作用。我们分析了菲和芘在饮马河流域底泥中微生物降解的机理:首先,筛选出饮马河流域底泥中降解菲和芘的高效降解菌,芘高效降解菌为芽孢杆菌(Bacillus sp.6A-1)和菲高效降解菌克雷伯氏菌(Klebsiella sp.EP2e),其降解效率均达到95%以上;其次,利用转录组测序方法,阐述了它们对菲和芘的降解代谢基因途径。利用马尔科夫链数值模拟大气-水-底泥体系中菲和芘分布和归趋过程,得出的结果为:平水期,水中初始浓度为500 ng/mL的菲,在水以及底泥中经过1000小时降低到一个可以忽略的浓度水平;丰水期,经过了250小时,水和底泥中的菲降低到了一个可以忽略的浓度水平;枯水期,经过1000小时,90%以上的菲从水中消失,但仍然有31%的菲残留在底泥中。初始浓度100 ng/mL的芘,平水期,水中的芘经过150小时降低到一个可以忽略的浓度水平,而底泥中的芘经过250小时降低到一个可以忽略的浓度水平;丰水期,经过50个小时,水中的芘降低到一个可以忽略的浓度水平,底泥中的芘经过120小时降低到了一个可以忽略的浓度水平;枯水期,经过550小时,水中的芘降低到可以忽略的浓度水平,而经过了600小时,仍然有芘残留在底泥中。本研究利用微观模拟实验的方法以及皮尔森相关系数验证马尔科夫链在此方面的应用性,结果表明:马尔科夫链模拟水体中菲和芘归趋过程的结果与微观模拟实验的结果基本相吻合;皮尔森相关系数的结果证明了马尔科夫链的预测结果与微观实验的结果契合度很高;因此可以推断马尔科夫链数值模拟水体中菲和芘的分布和归趋过程是有效而且准确的。本研究利用了物种敏感度分布法以及人体暴露风险系数法对水体中多环芳烃的生态风险以及人体健康风险进行了评价,结果表明:饮马河上游和下游以及伊通河上游水中以及底泥中的总多环芳烃存在较高的生态风险;雾开河以及干雾海河监测断面水中所研究的多环芳烃在水中通过直接食用以及皮肤接触的途径可能会对人体造成致癌性风险;饮马河流域底泥中多环芳烃存在的非致癌性以及致癌性人体健康风险低。本研究为饮马河流域水体中多环芳烃污染的治理与控制提供了有效的指导信息,为水体中多环芳烃环境标准的制订提供了科学依据,为马尔科夫链在数值模拟有机污染物在多相介质环境中的分布及归趋过程提供了理论依据。


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