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软受限三嵌段共聚物在薄膜中自组装的Monte Carlo模拟

崔杰  
【摘要】:嵌段聚合物通过自组装可以形成具有各种结构的有序集聚体。由于其尺寸在纳米尺度上,所以利用嵌段聚合物的自组装制备纳米材料已成为当今高分子科学和材料科学的重要研究课题。在嵌段聚合物中有一类,即由刚性链段和柔性链段键合而成的,聚合物倍受人们关注。其中刚性链段的运动受其刚性的限制亦被称为软受限高分子。实验上已经发现这类聚合物在不同的条件下可以组装成蘑菇状、条带、超点阵等结构。然而,这些结构的形成和转变的机理目前还不十分清楚。 本论文应用Monte Carlo方法对软受限三嵌段共聚物在薄膜体系的自组装行为进行了模拟研究,并采用全新的方法实现了对高分子链刚性度,即软受限程度的控制。模拟研究的重点放在温度与嵌段链的刚性度对体系自组装行为的影响,得到了如下创新性结果: 1.刚性-柔性-刚性(A-B-A)对称三嵌段共聚物的薄膜体系 模拟结果表明降低温度或增大嵌段A的刚性,体系由无序向有序的层状结构转变, 即发生无序-有序转变。其转变温度随嵌段A刚性的增加而升高。片层相互平行且垂直薄膜表面。在分子水平上我们统计了A-B-A共聚物在薄膜中的链构象。结果表明,对于刚性-柔性-刚性三嵌段共聚物体系而言,在体系发生自组装后,共聚物的链构象是环状与伸展状构象并存的。 2.柔性-刚性-柔性(B-A-B)对称三嵌段共聚物薄膜体系 与刚性-柔性-刚性(A-B-A)薄膜体系不同,随着中间嵌段A的刚性的增加,B-A-B薄膜体系从层状结构转变成为柱状结构,即发生了有序-有序转变。此外,模拟还得到了典型的层状和柱状的混合结构。 WP=4 链构象的统计结果表明,在柔性-刚性-柔性体系中,共聚物链在薄膜中几乎全部伸展。 这些研究结果对该类嵌段共聚物薄膜形态结构的调控和应用提供了科学依据,丰富和加深了人们对嵌段共聚物自组装行为的认识和理解。


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