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稀土/单缺位Keggin型杂多钨酸盐的配位组装与功能性质

范丽华  
【摘要】: 多金属氧酸盐又称金属氧簇化合物,具有种类繁多和结构多样性的特点,由于它们在催化,材料科学,医学等方面的广泛应用而被广泛研究。使用多酸阴离子作为建筑块通过共价组装可以形成具有一维链状,二维层状,三维网状结构的具有功能特性的固体材料。尤其是向多酸骨架中引入稀土元素能够产生具有光,电,磁等特性的新型材料。因此,合成稀土杂多酸化合物越来越引起人们的广泛关注。在这个领域里合成具有扩展结构的多聚材料是近年来的研究热点之一。本文中,我们成功地合成了含有稀土元素的夹心化合物(NH_4)_2[N(CH_3)_4]_6Na_2[Ce(PW_(11)O_(39))_2]·14H_2O (1)和[(CH_3)_4NH]_4Na_3[Pr(PW_(11)O_(39))_2]·12H_2O(2)。这两个化合物均为稀土夹心结构单元与Na+构成的一维链状结构。并对其进行了红外及单晶结构表征。X-射线衍射结果表明夹心结构的多阴离子通过Na+连接形成了一维锯齿链,链与链之间又通过氢键相互作用而形成了二维网状结构。 对这两种化合物的电化学性质,化合物2的荧光及磁学性质进行了研究。在2-300K之间化合物2的磁性质研究表明在相邻的Pr (III)离子之间存在着反铁磁性相互作用。化合物2的发射光谱研究表明它有弱的荧光性质。利用溶胶-凝胶结合旋涂及煅烧等技术,制备了具有光化学活性的负载型多金属氧酸盐复合膜材料,研究了其催化性质。利用红外光谱对复合膜进行了结构表征。结果表明,形成复合膜后,母体多金属氧酸盐的基本结构仍然保留,而且与TiO_2网络之间存在强化学作用。通过对甲醛气体的降解反应系统研究了复合膜的光催化活性。结果表明复合膜具有高于纯TiO_2膜的活性,这主要归因于复合膜材料中多金属氧酸盐和TiO_2之间存在协同效应。 此外,我们还尝试用其他的多酸建筑块与稀土元素和过渡金属等反应,期望能得到具有优良性质的固态化合物。


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