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四种高迁移率有机发光和场效应晶体管材料的分子设计和理论研究

Irfan Ahmad  
【摘要】: 不断研制新型的有机半导体材料,提高其器件的综合性能是材料化学的一个重要任务。基于8-羟基喹啉铝(mer-Alq3)是最佳的有机发光二极管(OLED)材料之一,据此设计了系列新型的Alq3基发光材料。这些材料具有颜色可调,高稳定型和高迁移率。在分子电子器件中,金属酞菁(MPcs)由于其具有较高的电荷迁移率作为有机半导体材料而引起了广泛的关注。研究了怎样有效提高酞菁锡(SnPc)的电荷迁移率的途径。同时研究并设计了基于蒽和?,??-二(并噻吩基[3,2-b:2?,3?-d]噻吩)(BDT)衍生物的两类纯有机载流子传输材料,探讨其堆积效应对材料的迁移率的影响。主要研究内容如下: 1、设计了23种单取代的mer-Alq3衍生物,在其配体上的不同位置引入给电子(-CH3, -OCH3)和拉电子基团(-F and -CN)。利用能量解析方法解释了最高占据分子轨道(HOMOs)主要分布在A-配体上,最低空分子轨道(LUMO)主要分布在B-配体上的起源。发现给电子基团-OCH3和吸电子基团-F对分子内在的载流子迁移率没有明显的影响,而吸电子基团-CN取代有利于提高设计分子的迁移率,同时发现-F和-CN取代可以提高分子的稳定性。 2、研究了具有推-拉双取代基团的系列mer-Alq3衍生物的载流子迁移特性、稳定性和发光性质。发现推-拉双取代基不但可以改变发光颜色,而且影响载流子迁移特性和稳定性,由此可以优化出具有高迁移率和稳定性的发光材料,对高性能材料的设计合成具有指导意义。 3、采用非绝热模型和第一性原理的方法研究了酞菁二氯化钛(TiCl2Pc),酞菁锡(SnPc),9,10-二(硫代甲基)蒽,9,10-二(三氟代甲基硒)蒽, 9,10-二(硒代甲基)蒽,9,10-二(硫代三氟甲基)蒽和它的衍生物的电荷迁移性质。重组能、转移积分和迁移率的计算结果表明,SnPc是一种很好的空穴传输材料,发现SnPc的空穴迁移率可以通过降低极化来提高。9,10-二(硫代甲基)蒽,9,10-二(硒代甲基)蒽和9,10-二(硫代三氟甲基)蒽可以作为电子和空穴传输材料。9,10-二(硫代三氟甲基)蒽和9,10-二(硒代三氟甲基)蒽具有较好的稳定性。 4、研究了堆积效应对转移积分和迁移率的影响,并发现迁移率可以通过改变晶体的空间点群来提高。在不同的空间点群下我们模拟了?,??-bis(dithieno[3,2- b:2?,3?-d]thiophene) (BDT)的结构,研究了骨架组成和堆积效应对其传输性能的影响。硫原子被BH取代的衍生物(BHBDT)的空穴迁移率是BDT的七倍,电子迁移率是其二十倍,是性能优异的两极材料。当BDT和它的衍生物由C2/c点群转换到P1或点群时,其迁移率会增加。BHBDT具有P1或点群时,其空穴迁移率可以达到0.774 cm2/Vs和3.460 cm2/Vs,这分别是BDT的十倍和四十八倍。


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