金属团簇化合物W_2Ag_4S_8（PPh_3）_4与Mo_2Ag_4S_8（PPh_3）_4的光学非线性对比研究

【摘要】： 本论文概述了非线性光学的基本原理、光学非线性效应的发现与应用、激光武器的特点、激光防护的原理、激光防护材料的特点及光限幅器的参数。 分别介绍了光限幅材料,包括半导体材料、有机高分子材料、富勒烯C60及其衍生物、金属团簇和纳米材料等;介绍了限幅机理,包括自散焦(自聚焦)、反饱和吸收、双光子吸收、自由载流子吸收、非线性散射等。介绍了金属团簇的形状,分类,特性以及应用;介绍了非线性光学理论,金属团簇激发态光限幅理论,即激发态能级吸收模型,利用皮秒(ps)、纳秒(ns)模型进行了稳态分析;还详细介绍了单光束激光Z扫描技术的发展、基本原理以及相关的理论分析。 系统总结了近年来国内外关于六棱柱型金属团簇化合物的光学非线性特性及光限幅特性的研究成果、研究方法以及光限幅材料和机理。通过对这些成果的对比可以看出,在金属团簇的限幅材料中,六棱柱型的金属团簇具有强的非线性特性和可见光波段较低的线性吸收,这说明它的光限幅特性可以很强,因此具有巨大的应用潜力。 利用单光束激光Z扫描技术,对比研究了两种六棱柱型金属团簇化合物W2Ag4S8(PPh3)4与Mo2Ag4S8(PPh3)4在二甲基甲酰胺(DMF)溶液中的光学非线性折射和吸收性质,发现两种六棱柱型金属团簇化合物在纳秒和皮秒脉冲作用下都具有强的非线性吸收和自聚焦特性,得到了两种六棱柱型金属团簇化合物的三阶非线性折射率及非线性吸收系数。前者的非线性特性要好于后者的非线性特性,这是源于金属团簇化合物的重原子效应。 论文中,还对比研究了两种六棱柱型金属团簇化合物的DMF溶液分别在532 nm波长、8 ns和30 ps脉冲宽度、1 Hz重复频率的激光脉冲作用下的光限幅特性,实验结果表明,以钨为中心原子的六棱柱型金属团簇化合物的光限幅效果要好于以钼为中心原子的六棱柱型金属团簇化合物,并分析了两种六棱柱型金属团簇化合物的光限幅机理。 研究金属团簇材料非线性光学性质不仅可以理解金属团簇的物理性质,丰富金属团簇的光限幅理论,而且可以为制作光限幅器件提供实验依据。