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TiO_2电极上可控沉积异质结及光电转化性能研究

齐乐辉  
【摘要】: 在利用半导体材料实现光催化和光电转化等过程的探索中发现,降低光生载流子的复合率和提高太阳能的利用率是两个关键因素。研究者采用了多种手段和方法以解决这两个瓶颈因素。 本文采用电沉积技术以ITO/TiO_2薄膜为基底进行可控沉积CdS纳米薄膜。通过EDS、XRD、N_2吸附-脱附,SPS、SEM、荧光光谱、光电测试系统和交流阻抗谱等方法对样品性能进行测试和表征。探讨了体系pH值、沉积时间、沉积电位等条件对电沉积TiO_2-CdS异质结的调控,并研究了TiO_2-CdS异质结的光电性能以及光催化性能。 实验结果表明:采用水热合成法与溶胶-凝胶法制备的TiO_2溶胶粒子混合溶液,经过浸渍提拉法制备的ITO/TiO_2薄膜具有堆积的孔道结构,孔径分布在3.8 nm到4.7 nm之间。以ITO/TiO_2薄膜为基底,采用0.1 mol/L CdCl_2为Cd的沉积源,0.01 mol/L Na_2S_2O_3为S的沉积源,当电解液PH值为1.5,在-1.0 V下沉积时可以得到Cd/S的原子比接近1:1的CdS薄膜,单个CdS粒子的粒径为13 nm左右。沉积得到的CdS晶体具有六方为主并混有立方相的晶体结构,并且在(002)晶面沿着基底的c-轴择优取向生长。没有经过温度处理,结晶度依然很高。 SEM、SPS等结果表明CdS首先沉积在三层TiO_2堆积形成的孔道中,当孔道被填满之后,CdS在薄膜表面继续沉积,并以TiO_2粒子为生长点。沉积在孔道中的CdS与TiO_2形成了异质结。 通过荧光光谱和光电流作用谱结果表明在TiO_2薄膜电极上采用电化学沉积法沉积CdS之后,CdS的荧光信号减弱,从而提高了TiO_2薄膜电极的光电性能,起到了敏化的作用。通过改变沉积时间和沉积电位等电沉积条件,可以改变CdS薄膜的沉积量以及组成的变化和CdS粒径的大小。 光电催化数据表明外加静电电场起到了分离光生载流子的作用,电位越高,光生载流子分离效果越好,催化效果也越好,降解率越高。如果外加电位过高,RhB就会直接发生电氧化,ITO/TiO_2/CdS复合薄膜只是作为一个电阻很大的电极来导电,所以本应该作为催化主体的ITO/TiO_2/CdS复合薄膜对RhB的降解率反而降低。


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