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C_f/铝硅酸盐聚合物及其转化陶瓷基复合材料的研究

何培刚  
【摘要】:本文采用超声辅助-料浆浸渍工艺制备了单向碳纤维强韧铝硅酸盐聚合物复合材料,探讨了纤维含量和基体组成对复合材料力学性能和断裂行为的影响,系统研究了铝硅酸盐聚合物的陶瓷化机制和单向碳纤维强韧铝硅酸盐聚合物转化高性能陶瓷基复合材料的力学性能和断裂机制,并进一步探讨了sol-SiO_2再浸渍对高温处理后复合材料高温性能和损伤机制的影响。 研究表明,通过控制工艺参数能够获得低粘度、高稳定性的铝硅酸盐聚合物料浆,所制备的复合材料中碳纤维浸渍充分并且分布均匀。与铝硅酸盐聚合物基体材料相比,采用纤维强韧化复合材料的力学性能有了质的提高,特别是纤维含量为20vol.%的复合材料,其抗弯强度、弹性模量和断裂功分别提高了11.6倍、3.6倍和71.5倍。并且与基体材料的脆性断裂不同,纤维强韧的铝硅酸盐聚合物基复合材料呈现明显的韧性断裂特征。增加铝硅酸盐聚合物基体的硅铝比能够显著提高复合材料的力学性能。随基体硅铝比增加,纤维的强韧作用更为显著,同时复合材料的断裂模式由剪切断裂模式逐渐转变为抗弯断裂模式。 铝硅酸盐聚合物经过适当的高温处理后能够转变为四方或者立方白榴石陶瓷。铝硅酸盐聚合物的陶瓷化过程可以分为结构弹性、脱水、脱羟基和烧结致密化四个阶段,并且在烧结致密化阶段材料表现出最大的收缩值。对钾金属离子激发的铝硅酸盐聚合物而言,加热过程中晶化出现在其完全致密化之后,其晶化机制为三维均匀晶化。与未陶瓷化铝硅酸盐聚合物相比,陶瓷化产物的机械性能有了质的提高,然而表现出较高的热膨胀系数,并且在400℃附近出现体积膨胀的四方–立方相变;Cs~+部分等量替代K_+后铝硅酸盐聚合物的晶化活化能降低,铝硅酸盐聚合物易于晶化,并且当Cs~+替代量为20at.%时,高温立方白榴石相能够完全被稳定至室温,同时陶瓷化产物的热膨胀系数显著下降。 碳纤维强韧铝硅酸盐聚合物复合材料经过适宜的高温处理后能够直接转变为碳纤维强韧白榴石陶瓷基复合材料,并且力学性能获得大幅度提高。碳纤维强韧K_+激发铝硅酸盐聚合物复合材料(Cf/KGP)经1100℃处理后力学性能达到最大值,其抗弯强度、断裂功和弹性模量比未处理复合材料分别提高了102.3%, 29.1%和84.7%;而碳纤维强韧20at.%Cs~+等量替代K_+激发铝硅酸盐聚合物(Cf/CsKGP)复合材料经1200℃处理后获得最高的力学性能值,比未处理复合材料分别提高了115.2%、63.3%和123.1%。复合材料力学性能的提高主要是基于纤维保持完整性前提下的基体陶瓷化、复合材料致密化(伴随纤维体积含量增加)和适宜的界面结合强度。当处理温度过高时,复合材料的性能急剧恶化,这主要是由于高温下发生元素扩散导致纤维与基体发生界面反应,导致碳纤维的性能严重损伤进而降低其强韧化作用。 sol-SiO_2重复浸渍能够有效弥合高温处理后复合材料内的裂纹和气孔,继而提高复合材料的致密度和力学性能。浸渍后复合材料密度介于2.15~2.2 g?cm-3,具有较高的比强度。浸渍前后复合材料在700℃和900℃的测试温度下均表现出强度增加的规律,并且在900℃复合材料的抗弯强度达到最高值。高温下强度提高的主要原因是基于纤维保持性能完好基础下的裂纹钝化和残余应力释放。与浸渍前复合材料相比,更为致密的显微结构使浸渍后复合材料表现出更为优异的碳纤维高温抗氧化性和高温力学性能,在1200℃高温下,浸渍后复合材料仍能保持室温强度的72.2%~87.5%。在900℃以内,复合材料表现出较为优异的等温抗氧化性能,经过900℃氧化60min后复合材料强度仍能保持约50%的初始强度。 综上所述,铝硅酸盐聚合物技术为低成本制备高性能、低密度碳纤维强韧白榴石陶瓷基复合材料提供了一种新方法,所制备的复合材料不仅表现出较高的室温和高温力学性能,而且具有优良的高温抗氧化性能,因此在高温结构材料领域具有一定的应用前景。


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