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金属玻璃原子尺度的键结构和分形结构研究

陈义强  
【摘要】:金属玻璃具有复杂的原子尺度微观结构,相关的研究一直以来都是极富有挑战性的热点。本文采用Raman散射的方法结合XPS全称(XPS)测试,研究了Ti基金属玻璃的方向键特征;基于Ti、Zr和La基三类金属玻璃的Raman光谱,揭示了影响金属玻璃的玻璃形成能力(GFA)的结构起源;根据中程序的堆垛方式,采用重整化群方法研究了Zr基金属玻璃的分形结构特点。 为了研究金属玻璃中局域键结构,本文选取了高GFA的Ti_(40)Zr_(25)Ni_3Cu_(12)Be_(20)块体金属玻璃研究其行为。采用XPS证明了该合金中方向键的形成,且该方向键主要是Be-Ni和Be-Cu键。采用Raman光谱的方法结合数值模拟,再次证实了该合金中局部的键结构,并利用方向键解释了Be添加可以增强Ti基金属玻璃GFA的事实和金属玻璃中反常的电阻温度系数(TCR)。 为了研究金属玻璃的Raman光谱与GFA的关系,本文分别选取了Ti、Zr和La三类金属玻璃的Raman光谱,其中每类金属玻都选取了不同GFA的成分。实验表明:主要由三部分贡献,即横波声学模(TA),纵波声学模(LA)振动模式和代表方向键的光学模振动模式。我们采用高斯型函数和洛伦兹型函数拟合该光谱发现:各个振动模式的线形相互交叠,并不是明显独立。光学振动模式与声学振动模式的交叠说明原子的局域振动可以通过某种转化变换为集体振动。本文基于Raman光谱,从集体协同振动和原子局部运动与原子结构之间关系的角度研究了块体金属玻璃的GFA,并以Ti基,Zr基和La基金属玻璃为例,从Raman光谱中提取出了一个简单的参数η=ITA/ITO(ITA和ITO分别表示TA模和TO模的Raman强度)来表征块体金属玻璃的GFA。GFA与η几乎成简单的单调递减线性关系,即η越低,GFA越高。而且在Zr基金属玻璃中,参数η与表征GFA的脆性系数m之间亦存在简单的线形关系。 考虑到金属玻璃中集体运动的特点,其集体运动主要由中程序的运动产生。而金属玻璃中的中程序的堆垛具有分形的特征,而且分形是一种随机分形。但是这种只在中程序尺度,大约5?~20?之间,在这个尺度之外,不再具有随机分形的特征。通过拟合Zr基金属玻璃的双体关联分布函数,得到Zr基金属玻璃中Df=2.475,这与X射线衍射中第一衍射峰分析得到的结果一致。接着,构建了金属玻璃中的中程序堆垛的重整化模型,计算了重整化的临界指数和分形维数。结果表明,中程序的排列方式越密排,其临界指数越小,分形维数越大。


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