收藏本站
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

氨基酸的氯化消毒副产物生成势及途径

李安  
【摘要】:饮用水安全性问题一直受到人们的广泛关注,是国际国内的研究热点。饮用水的生物安全性主要依靠消毒工艺来保证,而氯化消毒技术是目前应用最为广泛的消毒技术。但是氯化消毒过程中可能会产生对人体有危害的消毒副产物(DBPs),为提高饮用水的安全性,对饮用水中DBPs形成和控制的研究显得尤为重要。本文通过实验和理论推导对典型含氮有机物氨基酸(AA)在氯化过程中形成DBPs的生成势、影响因素和生成途径进行了研究。 为了考察氨基酸氯化反应过程中DBPs的生成势大小,本文选取20种基本氨基酸进行氯化消毒实验,并以气相色谱对各DBPs的产量进行分析。实验结果表明,以色氨酸(Trp)、天冬氨酸(Asp)和天冬酰胺(Asn)分别具有最强的三卤甲烷(THMs)、卤乙酸(HAAs)和卤乙腈(HANs)的生成能力。酪氨酸(Tyr)、组氨酸(His)、天冬酰胺(Asn)、苯丙氨酸(Phe)、苏氨酸(Thr)和Asp依次具有较大的THMs生成势;组氨酸(His)、Trp、Asn、Tyr、脯氨酸(Pro)、Phe和Thr依次具有较大的HAAs生成势;Tyr、谷氨酰胺(Gln)、谷氨酸(Glu)、His、Trp、Phe和Pro也依次具有相对较大的HANs生成势。实验结果还表明,各氨基酸的耗氯能力大小也是不同的,通过N,N-二乙基对苯二胺-硫酸亚铁铵分光光度法对各氨基酸氯化实验的余氯进行检测,与初始投氯量进行差值计算得知,侧链上具有芳香性环状结构的AA的耗氯量较大,含有羟基,巯基和氨基官能团结构的AA也有较大的耗氯量,这些官能团基本都是具有给电子特性的官能团。 鉴于各氨基酸生成DBPs的不同生成势,为进一步明确各氨基酸不同结构在DBPs形成过程中的作用,分类选取六个典型具代表性的氨基酸进行氯化过程的研究。它们分别是侧链具有烷基结构的丙氨酸(Ala)、侧链具有羟基官能团结构的Tyr、侧链具有酰胺结构的Asn、侧链具有羧基结构的Asp、侧链具有吲哚杂环结构的Trp和具有咪唑杂环结构的His。对它们在氯化反应过程中的反应时间、有效氯浓度、pH值、温度、溴离子等影响因素对形成DBPs的影响作用进行了考察。结果显示,THMs和HAAs的产量都是随着时间的增加而增加的,HANs的产量随着反应时间的增加呈现先增加后减少的趋势,温度、pH值和有效氯浓度对DBPs的形成也有较大的影响,由于各氨基酸生成DBPs的机理不同,它们的产量随着温度、pH值和有效氯浓度的不同也表现出不同的变化规律。在溴离子存在情况下,生成溴代和溴氯混合取代产物,DBPs的总产量也会有所提高。 经过实验及化学推导分析得知,Ala氯化过程中生成的N-氯代Ala分解生成乙醛,乙醛再氯代生成二氯乙醛和三氯乙醛,再经过氧化即可生成二氯乙酸(DCAA)和三氯乙酸(TCAA);Tyr氯化过程中会生成三氯苯酚,而三氯苯酚氯化则生成TCM,Ala也是Tyr氯化过程中的中间产物,所以经由Ala而生成TCM也是Tyr氯化生成TCM的途径之一;Asn氯化过程中生成三氯乙醛经过亲核加成反应可以形成TCM,而且Asn氯化过程中生成的二氯乙腈(DCAN)水解也可以生成TCM;Asn氯化过程中氯代生成的N-二氯代Asn分解会生成亚胺中间体,可以进一步形成氰基氯胺,再经过取代加成能够得到DCAN,而且由于Asn氯化过程中可以生成二氯乙醛,其侧链的酰胺基团结构氯化又可以生成氯胺,氯胺和二氯乙醛反应即可生成DCAN;Asn氯化过程生成的DCAN的水解可以产生DCAA,而且Asn氯化过程中还可以形成β-二羰基酸的结构,它可以进一步反应生成DCAA;Asp氯化过程中生成三氯乙醛经过亲核加成反应也可以生成TCM, DCAN的水解可以形成TCM;Trp氯化过程中五元吡咯环氧化开环然后再氯代消去可以生成TCM。Trp氯化过程中吲哚基团中的吡咯环上进行α位亲电取代,之后再开环生成亚胺中间体,再经过氯取代反应最终可以生成DCAN;His氯化过程中氯代生成的氯代咪唑进一步发生α位亲电取代,在HOCl的作用下进行开环加成反应,再经过氯取代反应之后形成TCM。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 陈杰,李星,杨艳玲,何文杰,韩宏大,李爱斌,陈伟仲,李圭白;预氯胺化控制消毒副产物技术研究[J];中国给水排水;2005年07期
2 浣晓丹,罗岳平;用一氯胺控制消毒副产物(DBPs)[J];净水技术;1999年01期
3 刘兆民;展宗城;;氯胺消毒在给水中的应用[J];西北民族大学学报(自然科学版);2006年03期
4 浣晓丹,罗岳平;澳大利亚饮用水中消毒副产物研究[J];净水技术;1999年04期
5 李宁,浣晓丹,罗岳平;消毒副产物生成情况的调查研究(上)[J];城市公用事业;1998年04期
6 孙友勋,范瑾初;原水氯化过程中三卤甲烷(THMs)的形成[J];城市管理与科技;1995年04期
7 徐海宇,仇荣亮,李适宇;饮水中三卤甲烷形成机理与处理技术现状[J];上海环境科学;1999年12期
8 胡浩平;;THMs在生活饮用水消毒中形成机理及去除方法[J];民营科技;2008年06期
9 本刊编辑部;富含溴化物的饮用水中消毒副产物的形成[J];环境与健康杂志;2003年06期
10 张建策;表面改性活性炭对饮用水中THMs吸附性能研究[J];贵州化工;2003年01期
11 徐春彦,高艳阳;催化光度法测定微量溴离子[J];华北工学院学报;1999年02期
12 高超;王启山;夏海燕;;饮用水消毒副产物控制工艺的国内外研究动态[J];中国高新技术企业;2010年09期
13 李宁,浣晓丹,罗岳平;消毒副产物生成情况的调查研究(下)[J];城市公用事业;1998年05期
14 姚超英;;氯化消毒饮用水副产物DBPs对健康的影响[J];职业与健康;2009年07期
15 黄雅芳,许仕荣,周书葵;用三卤甲烷预测相应的三卤乙酸[J];南华大学学报(理工版);2004年04期
16 周大佐;饮用水中THMs的形成及国外常用控制方法简介[J];净水技术;1997年03期
17 曹国民;盛梅;钟晨;周凤珍;;工业废水中溴离子对COD测定的影响[J];中国给水排水;2007年20期
18 安东;宋佳秀;乐林生;王伟智;;溴离子和溴酸盐活性炭竞争吸附及溴酸盐生成影响[J];环境科学;2008年04期
19 苏宇亮;吴杰;方黎;;IC—ICP—MS法测定水中BrO_3~-和Br~-[J];中国给水排水;2008年10期
20 卢宁;黄鑫;高乃云;刘洪波;张东;;青草沙水库原水中的溴离子和溴酸盐生成势[J];净水技术;2011年03期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 曾敏;李亮;王超;;可控界面环境下氯离子和溴离子对铁/硫酸体系阳极溶解过程的影响[A];2010年全国腐蚀电化学及测试方法学术会议摘要集[C];2010年
2 刘波;黄志明;邵则淮;;二氧化氯处理含溴离子水不产生溴酸盐的研究[A];二氧化氯研究与应用--2010二氧化氯与水处理技术研讨会论文集[C];2010年
3 郑爱华;马袆;张震;周固;;离子色谱法测定废定影液中的溴离子[A];北京高教学会实验室工作研究会2007年学术研讨会论文集[C];2007年
4 庄晓梅;姜隆;陈嘉媚;鲁统部;;大环双核钴(Ⅱ)配合物对溴离子的识别作用研究[A];中国化学会全国第十三届大环化学暨第五届超分子化学学术讨论会论文选集[C];2006年
5 韩国军;杨萍;刘鹏宇;;酸溶沉淀—离子色谱法测定稀土氧化物中氯、溴离子[A];第十二届全国稀土元素分析化学学术报告暨研讨会论文集(上)[C];2007年
6 郝洁;朱永春;李光哲;;溴的电化学测定[A];中国化学会第26届学术年会分析化学分会场论文集[C];2008年
7 牛俐珺;张耀玲;许君政;杨掌众;汪南杰;吴王锁;;分光光度法测定微量溴离子[A];首届核化学与放射化学青年学术交流会论文摘要集[C];2006年
8 陈萍萍;张建英;;冬季钱塘江流域HAAs的分析研究[A];第二届全国环境化学学术报告会论文集[C];2004年
9 佟云琨;;离子色谱法检测氯化钠中的溴离子和溴化钠中的氯离子[A];第11届全国离子色谱学术报告会论文集[C];2006年
10 杨帆;楚文海;张永吉;尹大强;;饮用水消毒副产物毒理学研究进展[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 李安;氨基酸的氯化消毒副产物生成势及途径[D];哈尔滨工业大学;2011年
2 罗锦洪;饮用水源地水华人体健康风险评价[D];华东师范大学;2012年
3 张建英;饮用水氯化消毒副产物污染控制技术及健康风险评价的研究[D];浙江大学;2006年
4 方晶云;蓝藻细胞及藻类有机物在氯化消毒中副产物的形成机理与控制[D];哈尔滨工业大学;2010年
5 魏源源;微污染原水处理过程中溴代/碘代消毒副产物形成特性研究[D];复旦大学;2011年
6 张黎;SCGE/HepG2测试系统在饮用水消毒副产物遗传毒性评价中的应用研究[D];华中科技大学;2011年
7 薛爽;土壤含水层处理技术去除二级出水中溶解性有机物[D];哈尔滨工业大学;2008年
8 徐林;多功能荧光探针的设计、合成与性能研究[D];华东理工大学;2012年
9 张绍慧;HGPRT基因突变试验和SOS/umu显色试验在饮水消毒副产物遗传毒性风险评价中的应用研究[D];华中科技大学;2010年
10 吴晓宇;近临界介质中生物质降解反应动力学[D];浙江大学;2011年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 陈鑫;黄浦江为水源的水厂不同工艺点和管网水中THMs、HAAs消毒副产物生成模型和转归模型的建立[D];复旦大学;2010年
2 刘昕;加氯消毒过程中人工管壁生物膜生成消毒副产物研究[D];华南理工大学;2012年
3 周沫;模拟氯化实验对饮用水消毒副产物(DBPs)产生的研究[D];暨南大学;2012年
4 杨晓波;加氯消毒过程中三种不同类型前体物生成消毒副产物研究[D];华南理工大学;2010年
5 董丽华;香港饮用水源(东江)水氯化消毒副产物产生的特征[D];暨南大学;2004年
6 吴秀珍;蓝绿藻氯化形成卤乙酸的过程及影响因素[D];湘潭大学;2011年
7 何洪威;珠江水体中溶解性有机物的时空分布及消毒副产物的研究[D];华南理工大学;2012年
8 王滢秀;强碱性阴离子交换树脂在海水提溴中的应用[D];中国海洋大学;2011年
9 陈玉锋;油田水中溴、碘离子分析方法的改进和研究[D];中国科学院研究生院(青海盐湖研究所);2007年
10 王玮;镀锌管对饮用水中卤乙酸类消毒副产物转化的影响及机理[D];浙江大学;2010年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 江西省广丰中学 吕信敏;莫让异常实验现象“滑”过[N];学知报;2011年
2 中国电子学会高纯水委员会主任 安鼎年 天津市卫生防病中心主任医师 董善亨;饮用水的革命[N];科技日报;2002年
3 荆菁;喝什么水更有利于健康[N];市场报;2003年
4 宋丽华;不合理的“中西合璧”[N];中国中医药报;2006年
5 ;城镇供水安全保障及应急管理技术措施[N];中国建设报;2004年
6 山东农业大学动物科技学院 冀贞阳;可相互增强毒副作用的中西药物[N];江苏农业科技报;2006年
7 刘春霞 北京建筑工程学院 罗斯;超滤工艺助力保障饮用水安全[N];中国水利报;2010年
8 ;中西药合用须小心[N];西藏日报;2002年
9 本报记者 马国军 见习记者 陈加宝 通讯员 周中海 曲莹;勇攀制水巅峰 造福天下百姓[N];济南日报;2011年
10 古家齐;畜禽用药时应停喂哪些饲料[N];广东科技报;2001年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978