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纳米氧化铜催化臭氧化去除水中硝基苯降解效能及机理

李健强  
【摘要】:当今世界水环境的污染已成为与水资源短缺并存的世界性问题,越来越多的污染物受到人们的重视,硝基苯是一种严重污染环境和危害人体健康的剧毒化学品,且硝基苯的生物可降解性差,治理较为困难。本文制备了三种形态的纳米氧化铜催化剂,以硝基苯为目标反应物,研究了催化剂用量、硝基苯初始浓度、臭氧的用量、pH值、温度、金属阳离子、阴离子、腐殖酸常见因素对降解效能的影响,并通过考察臭氧传质和用密度泛函理论探讨了水分子和臭氧分子在纳米氧化铜表面的作用机理。 (1)本文制备的形态各异的三种纳米氧化铜,分别是板状、片状和粉末状,并对它们催化活性做了比较,通过XRD、SEM、BET等方法对氧化铜进行表征,发现三种形态各异的纳米氧化铜属于同一种晶型,板状、片状大小都在100nm左右,粉末状大小在50nm左右,大小均匀,结晶度比较高,实验表明片状纳米氧化铜催化臭氧化体系的活性最高。 (2)实验发现氧化铜催化臭氧化去除硝基苯的效能比单独臭氧氧化的效能好,其中增加催化剂用量、增加臭氧用量、提高pH值、升高温度、增加硝基苯初始浓度都会提高催化效能,促进硝基苯的分解。而水中离子(Ca~(2+)、Mg~(2+)、Cl~-、SO_4~(2-)、CO_3~(2-)、HCO_3~-)和腐殖酸在两种体系中对去除硝基苯的效果差异较大。 (3)通过考察臭氧传质发现,纳米氧化铜的加入使臭氧向水中转移,并且促进了臭氧的分解使得最后剩余量减少。通过对HO·自由基的强制抑制作用发现两种体系都遵循HO·自由基机理。通过TOC测定发现加入纳米氧化铜能够提高硝基苯的矿化率。 (4)通过密度泛函理论分析了水分子在氧化铜表面的吸附,发现吸附后的水分子态密度变得更加连续。在此基础上进一步做了臭氧的吸附,发现氧化铜催化臭氧化机理符合HO·自由基机理。


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