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改性的钙钛矿型层状K_2La_2Ti_3O_(10)模拟太阳光催化降解氯苯的研究

高洁  
【摘要】:氯苯属于卤代芳香族化合物中的一种,它使用广泛,可用于很多有机材料中间体的合成。虽然氯苯具有广泛的用途,但因其具有沸点低、常温常压下容易挥发且在环境中持久、不易降解等特征,会对水体、土壤和大气造成严重污染。同时,氯苯类化合物在人体内不断地累积,会对人体健康造成极大危害。而传统的去除氯苯的方法如好氧、厌氧微生物法、还原法及超声氧化法等对氯苯均不能有效地降解去除。为此,本文围绕利用模拟太阳光催化降解去除氯苯进行研究,并对改性后催化剂的活性进行探讨。采用溶胶-凝胶法制备钙钛矿型层状催化剂K2La2Ti3O10,并对催化剂的制备条件进行探讨。研究得出,通过溶胶-凝胶法可以成功制备出目标催化剂。当煅烧温度为950℃,煅烧时间为2 h时,催化剂的活性最高,光照180 min后氯苯的降解率可到达38.0%。通过离子交换法对催化剂进行改性。对于催化剂Fe3+/K2La2Ti3O10,最佳制备条件为离子交换浓度0.15 mol/L,交换温度60℃以及煅烧温度500℃,此时氯苯降解率可达到49.1%。对于催化剂Cu2+/K2La2Ti3O10,当离子交换浓度为0.10 mol/L,交换温度为20℃以及煅烧温度为500℃时,氯苯降解率最高,为51.1%。对于催化剂H2La2Ti3O10,酸化时间是影响催化剂活性的重要因素,酸化48 h时,催化剂活性最高,氯苯降解率达到43.2%。研究K2La2Ti3O10、Fe3+/K2La2Ti3O10、Cu2+/K2La2Ti3O10和H2La2Ti3O10四种催化剂的反应动力学、反应条件、CO2的通入量对氯苯降解率的影响。研究得出,四种催化剂降解氯苯的反应体系均符合一级反应动力学模型,且Cu2+/K2La2Ti3O10催化剂降解氯苯的反应速率最大。反应时催化剂的用量、氯苯的初始浓度均对降解率产生影响且存在一个最佳值。CO2的通入会促进氯苯的降解,且当CO2的分压为50%时氯苯降解率最高,可达到68.0%。对氯苯进行光催化降解的最终产物中有苯甲醛生成,所以,光催化降解氯苯的同时为氯苯的回收与再利用提供了一种新方法。


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